[发明专利]一种用于钠离子电池的锑/氮掺杂石墨烯复合物的制备方法及其所得材料和应用

说明书

本发明提供一种用于钠离子电池的锑/氮掺杂石墨烯复合物的制备方法及其所得复合材料和该复合材料作为钠离子电池负极材料的应用，所述制备方法包括以下步骤：1)将氧化石墨烯，1‑乙基‑3‑甲基咪唑二氰胺和锑粉球磨混合；2)取出球磨后混合物并将其分散于蒸馏水中，超声分散均匀，冷冻干燥；3)将步骤2)所得产物在H₂/Ar气氛下碳化，即得所述锑/氮掺杂石墨烯复合物。相对于现有技术，本发明方法工艺简单，使用的原料绿色环保，适合于批量生产，制得的锑/氮掺杂石墨烯复合物具有优异的电化学性能，可作为理想的钠离子电池负极材料取代可逆容量低的纯锑应用于钠离子电池，是一种有前景的钠离子电池负极材料。

技术领域

本发明涉及一种用于钠离子电池的锑/氮掺杂石墨烯复合物的制备方法及其所得材料和应用，属于电极材料技术领域。

背景技术

锂离子电池作为应用最为广泛的储能系统，由于其能量密度高，寿命周期长，在电动汽车和便携式电子设备的电源市场占据主导地位。然而，锂资源的稀缺性和地理分布不均衡严重阻碍了锂离子电池在储能上的大规模应用。钠离子电池具有与锂相当的物理和化学特性，且钠资源丰富，价格低廉，被认为可用于大规模固定式储能。最近，大量的层状氧化物和聚阴离子化合物已被证实为高效的钠离子电池正极材料。尽管多种锂离子电池负极材料已用于钠离子电池研究，但大多数尝试都不令人满意。因此，开发具有高比容量和合适氧化还原电位的新型负极材料在钠离子电池领域是一个重要挑战。

锑由于具有较高的理论比容量(660mAh g^-1)受到了研究者们的广泛关注。锑与钠之间可以形成Na₃Sb合金，但是锑基材料在钠化和去钠化的过程中会发生严重的体积膨胀(～390％)，造成活性物质与导电添加剂失去电接触，从而导致容量迅速衰减。在循环过程中锑颗粒表面会形成厚的、不稳定的、具有电子绝缘性的固体电解质膜阻碍反应的进程，降低首圈库伦效率，使得循环稳定性变差。

发明内容

发明目的：针对现有技术中存在的问题，本发明的目的是提供一种用于钠离子电池的锑/氮掺杂石墨烯复合物的制备方法及其所得材料和应用，所述制备方法绿色环保、工艺简单、可规模化，且所得复合物电化学性能优异。

技术方案：为了解决上述问题，本发明所采用的技术方案如下：

一种用于钠离子电池的锑/氮掺杂石墨烯复合物的制备方法，包括以下步骤：

1)将氧化石墨烯，1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺和锑粉球磨混合；

2)取出球磨后混合物并将其分散于蒸馏水中，超声分散均匀，冷冻干燥；

3)将步骤2)所得产物在H₂/Ar气氛下碳化，即得所述锑/氮掺杂石墨烯复合物。

所述步骤1)中，加入的1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺、氧化石墨烯与锑的质量比为1:2:(4～7)。

所述步骤1)中，球磨的转速和时间分别为600～800rpm和20～24h。

步骤2)中，所述冷冻干燥的时间为2～4天。

步骤3)中，所述碳化方法为：将步骤2)所得产物置于管式炉中，使管式炉以4～10℃ min^-1的速率升温至550～650℃后保持2～4h。

步骤3)中，所述H₂和Ar混合气氛中，H₂的体积百分比为5％～10％。

上述制备方法所制得的锑/氮掺杂石墨烯复合物。

所述的锑/氮掺杂石墨烯复合物作为钠离子电池负极材料的应用。

一种钠离子电池负极材料，包含所述的锑/氮掺杂石墨烯复合物。