[发明专利]一种高介电低损耗的石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料及其制备方法

说明书

本发明多功能聚合物复合材料领域，具体涉及一种高介电低损耗的石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料及其制备方法。首先采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯，再通过细乳液聚合制备苯乙烯‑丙烯酸丁酯乳液，将氧化石墨烯分散液与其乳液用水合肼还原，得到石墨烯/苯乙烯‑丙烯酸丁酯复合材料，最后将其与聚甲基丙烯酸甲酯热压后制得石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯介电复合材料。本发明所述介电复合材料制备简单；仅加入微量的石墨烯，就能显著提高其介电常数，且有较低的介电损耗，其值在频率10000Hz处，低至0.049。

技术领域

本发明属于多功能聚合物复合材料领域，具体涉及一种高介电低损耗的石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料及其制备方法。

背景技术

在介电材料领域，随着近年来电子工业的飞速发展，广泛使用的电容器向小型化、高储能、利环保的方向发展。为了适应集成电子芯片的高速发展，高介电的纳米复合材料，拥有广阔的应用前景，其开发和研制也越来越受到人们的重视。

近年来，导电颗粒/聚合物复合材料是广泛研究的一种高介电复合材料。现有的导电填料主要有碳纳米管(CNT)、石墨烯、导电氧化物、金属纳米颗粒和导电聚合物等。由于石墨烯是具有二维峰窝状晶格结构的碳质新型材料，其所具有的独特结构，赋予其优异的性能，如：力学性能(强度达130GPa、杨氏模量为1100Gpa、断裂强度为125GPa)、电学性能(常温下，其电子迁移率为0.2×10⁶cm²/(V·s)是硅的100倍，电阻率仅约为10⁶Ω·cm，电导率为6000S/cm)、光学性能(其几乎是完全透明的，只能吸收约2.3％的光)、热学性能(热导率约为5000J/(m·K·s))。

目前导电颗粒/聚合物复合材料的研究存在两个需要有待解决的问题，分别是渗流阈值的控制和介电损耗的增大。关于复合材料渗流阈值的控制，这类复合材料对导电填料的含量非常敏感，制备过程中填料含量的微小变化就可能导致介电常数的极大变化。当填料浓度接近渗流阈值时，导电填料很可能在聚合物基体内形成导电通路，使材料失效。关于复合材料介电损耗增大的现象，在复合体系中随着导电填料含量的增大，导体颗粒间相互连接，导致了复合材料介电损耗增大。因此，关于导体颗粒/聚合物复合材料存在渗流阈值控制和介电损耗增加的问题，也正是研究工作者需要突破的地方。

发明内容

本发明针对现有技术的不足，目的在于提供一种高介电低损耗的石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料及其制备方法。

为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案为：

一种高介电低损耗的石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料的制备方法，包括如下步骤：

(1)将氧化石墨烯分散于去离子水中，经超声处理后得到氧化石墨烯分散液；

(2)将苯乙烯和丙烯酸丁酯用NaOH溶液进行纯化，加入pH缓冲剂、乳化剂和引发剂，通过细乳液聚合反应制备得到苯乙烯-丙烯酸丁酯的乳液；

(3)将氧化石墨烯分散液加入到苯乙烯-丙烯酸丁酯的乳液中，采用水合肼还原反应，制备得到石墨烯/苯乙烯-丙烯酸丁酯复合材料；

(4)将聚甲基丙烯酸甲酯与石墨烯/苯乙烯-丙烯酸丁酯复合材料在170℃～180℃进行热压，得到石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯复合材料。

上述方案中，根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述氧化石墨烯分散液中固含量浓度为0.1mg/mL～1mg/mL。

上述方案中，步骤(2)中所述pH缓冲剂为碳酸氢钠缓冲液；所述乳化剂为十二烷基磺酸钠；所述引发剂为过硫酸铵。

上述方案中，步骤(2)所述苯乙烯和丙烯酸丁酯的质量比为(3～7):3，所述助剂占苯乙烯和丙烯酸丁酯总质量的百分比为：pH缓冲剂0.2wt％～0.5wt％，乳化剂0.5wt％～4wt％，引发剂30wt％～34wt％。