[发明专利]一种提高铈基SCR催化剂低温活性的制备方法

说明书

一种提高铈基SCR催化剂低温活性的制备方法，属于脱硝催化剂制备技术领域。将一定质量比的Ce和Ti的可溶性前驱体盐分别溶解并混合均匀后，然后将混合溶液放置于微波炉腔中搅拌，用沉淀剂将混合溶液沉淀，过滤洗涤，不同微波功率处理烘干焙烧后得到Ce_xTi_1‑xO₂复合氧化物。本发明制备过程简单，反应条件温和，所需时间短，能量利用率高。通过微波的处理功率和处理时间等条件来对催化剂的结构进行调控，所制备的Ce_xTi_1‑xO₂催化剂具有较大的比表面积，能够产生更多的氧空位，从而提高了Ce_xTi_1‑xO₂催化剂的脱硝性能。

技术领域

本发明涉及一种调控低温SCR催化剂结构的制备方法，属于催化剂制备领域。

背景技术

随着工业经济的快速发展，大气污染日益严重，而氮氧化物(NO_x)则是大气污染物中最主要的来源之一，同时氮氧化物(NO_x)还会导致酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏。选择性催化还原技术(SCR)是目前应用最为广泛的脱除NO_x的技术，而商业上应用最多的催化剂为V₂O₅-WO₃(MoO₃)/TiO₂。虽然,V₂O₅-WO₃(MoO₃)/TiO₂具有较高的活性和热稳定性，但也存在一些缺陷，如V₂O₅具有较大的毒性，废旧催化剂具有难以处置的特点，因此，开发高活性、高稳定性的非钒基SCR催化剂具有广阔的市场意义。

稀土金属氧化物CeO₂具有优异的氧化还原性能、较好的储释放氧能力被广泛应用为催化剂载体、助剂和活性组分。近年来，出现了大量Ce基催化剂用于SCR反应的报道。例如，钟秦报道了一种掺杂性铈钛催化剂的制备方法，在240℃时催化剂可达到接近100％的脱硝效率，拓宽了NH₃-SCR反应活性的温度窗口。

微波是一种频率介于300MHz-300GHz，对应波长范围为1mm-1m，在电磁波谱中，位于红外线和无线电波频率之间。微波作为一种特殊的电磁波，在一个化学体系内，物质吸收微波后会引起以下两种变化，一是分子内部能级变化；二是体系温度升高，即被微波加热。微波加热不同于传统意义上的加热，传统加热是能量由样品表面向内部进行传输，而微波辐照加热是微波直接穿透样品，使表面和内部同时加热，加热较为均匀，故又称为“体加热”。目前，微波在有机化学合成、无机化学材料制备以及环境污染治理等领域都有一定的应用。微波加热除了会有“热效应”之外，同时还存在“非热效应”，例如，微波辐照能够增大催化剂的比表面积，使活性组分在载体上更加均匀的分散。此外，微波辐照能够与粒子发生极化，在一定程度上能够改变催化剂的物理结构和化学性质。Lingaiah等研究了SiO₂负载双金属Pd-Fe催化剂的制备方法，发现传统法浸渍法制备的催化剂中形成大量Pd-Fe合金，降低了催化剂的活性，而用微波法制备催化剂，有效控制了Pd-Fe合金的生成，活性优于传统法制备的催化剂(Lingaiah et al.,Catal.Commun.2002,3,391-397)。Prasert等利用微波辐照制备费托合成反应的Co/SiO₂催化剂，发现比常规加热法耗时短、催化剂活性高且Co粒子在氧化硅的表面和内孔中分布更均匀(Prasert et al.,Catal.Commun.2007,8,375-378)。因此，本发明将微波引入到共沉淀法制备CeO₂-TiO₂催化剂的方法中，通过调控催化剂的结构得到了低温高活性的铈基SCR催化剂。

发明内容