[发明专利]还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料，其制备方法及应用

说明书

本发明涉及电池领域，特别涉及还原氧化石墨烯‑金属碳化物复合材料，其制备方法及应用。所述还原氧化石墨烯‑金属碳化物复合材料，包括还原氧化石墨烯、碳化钒颗粒和碳化钼颗粒；所述碳化钒颗粒和碳化钼颗粒结合在所述还原氧化石墨烯的表面。其制备方为：氧化石墨烯、苯胺和钼基多酸在水中混合反应，得到中间产物；将所述中间产物进行煅烧处理，得到还原氧化石墨烯‑金属碳化物复合材料。所述复合材料作为锂离子电池的负极材料时，比容量较高，性能稳定。

技术领域

本发明涉及电池领域，特别涉及还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料，其制备方法及应用。

背景技术

锂离子电池是一种二次电池，它主要依靠锂离子在正极和负极之间移动来工作。在充放电过程中，Li⁺在两个电极之间往返嵌入和脱嵌：充电时，Li⁺从正极脱嵌，经过电解质嵌入负极，负极处于富锂状态；放电时则相反。锂离子电池具有能量高、循环寿命长和无污染等突出优点，已经成为电池市场的主流，并开始应用于驱动电动电池。

锂离子电池的能量密度和寿命等性能主要由其电极材料决定。因此开发高性能的电极材料已经成为电池研究的热点。在负极材料方面，碳材料或者金属碳化物材料均可以作为负极材料应用。

其中，多金属氧酸盐(Polyoxometalates，简称POMs)是一类由前过渡金属组成的金属碳化物簇，迄今已有长达一百八十多年的历史。由同类金属中心原子含氧酸盐缩合形成的多金属氧酸盐称之为同多酸，由不同种类金属中心原子含氧酸盐缩合形成的多金属氧酸盐称之为杂多酸。多金属氧酸盐由于其分子级别可调，杂原子可取代等特点，具有多种不同的结构。常见的多金属氧酸盐结构有六大类，分别是Keggin型、Dawson型、Anderson型、Waugh型、Lindquist型、Silverton型。多金属氧酸盐由于其具有较强的酸性、活泼的氧化还原特性以及良好的生物兼容性等，其在生物医药、工业催化、电极材料中有着广泛的应用。

以多金属氧酸盐为负极材料具有更高的安全性，在低循环数时能够保持较高的比容量。然而，仅以多金属氧酸盐作为负极材料面临着循环寿命低和导电性差的问题。

发明内容

本发明要解决的技术问题是提供一种还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料、其制备方法及应用，所述复合材料作为锂离子电池的负极材料时，比容量较高，性能稳定。

本发明公开了一种还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料，包括还原氧化石墨烯、碳化钒颗粒和碳化钼颗粒；所述碳化钒颗粒和碳化钼颗粒结合在所述还原氧化石墨烯的表面。

优选地，所述碳化钒颗粒和碳化钼颗粒的总质量与所述还原氧化石墨烯质量的比例为0.10～0.25。

本发明公开了一种还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料的制备方法，包括以下步骤：

氧化石墨烯、苯胺和钼基多酸在水中混合反应，得到中间产物；

将所述中间产物进行煅烧处理，得到还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料。

优选地，所述煅烧处理后还包括：将煅烧处理后的产物浸泡于0.5M的硫酸中，去除杂质后，经水洗干燥，得到还原氧化石墨烯-金属碳化物复合材料。

优选地，所述钼基多酸为Keggin型多酸，其分子式为H_3+x[PMo_12-xV_xO₄₀]，其中，x为1～3的整数。

优选地，所述氧化石墨烯、苯胺和钼基多酸的质量比为5:330:(540～580),优选地，所述反应的温度为40℃～80℃，所述反应的时间为20～40小时。

优选地，所述煅烧处理时，逐渐升温至900℃～1000℃，然后于900℃～1000℃条件下煅烧1～5小时。