[发明专利]一种复合陶瓷电容材料的制备方法

权利要求书

1.一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于具体制备步骤为：

（1）按重量份数计，将3～4份柠檬酸溶解于10～12份乙二醇中，加热升温，得到混合液，再将0.5～1.0份钛酸四丁酯用5～7份无水乙醇稀释后加入混合液中搅拌反应，得到复合液，待上述复合液冷却，继续向复合液中滴加13～15份乙酸钡溶液，搅拌反应，依次再加入3～4份硝酸钙溶液、0.5～0.8份硝酸锆溶液，混匀得到聚合物前驱体；

（2）将上述聚合物前驱体置于鼓风干燥机中，干燥得到凝胶，在马弗炉中将凝胶焦化处理，得到黑色发泡物，将黑色发泡物研磨后放入马弗炉中，煅烧得到纳米粉体；

（3）将30～35g纳米铁粉分散于100～120mL环己烷中，并置于超声震荡机中超声处理后，过滤分离得到超声处理的铁粉，将超声处理的铁粉分散于装有120～150mL的烧杯中，向烧杯中加入60～80mL硼氢化钠溶液，用磁力搅拌器搅拌分散，直至无气泡产生，过滤分离得到过湿粉末，将过湿粉末置于烘箱中，干燥，得到核壳结构的铁/钴纳米粉末；

（4）取10～11g石墨粉、12～14g硝酸钠装入冰浴的锥形瓶中，再依次加入300～350mL浓硫酸、30～35g高锰酸钾，持续反应一段时间，向锥形瓶中加入300～350mL去离子水、20～25g六水二氯化镍和10～15g六水二氯化钴，搅拌，再向其中加入30～40g尿素，加热升温，保温反应，再向三口烧瓶中加入100～120mL双氧水，搅拌至气泡消失得到氧化石墨烯浆液；

（5）将氧化石墨烯浆液转移至微波反应器中，微波加热下回流反应，离心分离去除滤液，得到滤渣，并用去离子水和无水乙醇洗涤3～4次，最后真空干燥，再将干燥后的滤渣置于马弗炉中，在空气氛围中加热升温，煅烧得到片状多孔钴酸镍/石墨烯电容材料；

（6）将片状多孔钴酸镍/石墨烯电容材料、核壳结构的铁/钴纳米粉末、纳米粉体、聚乙二醇混合，置于高速分散机中，以3000～4000r/min的转速高速分散10～12min得到纳米陶瓷粉，将200～250g纳米陶瓷粉倒入碳模具中，再将碳模具放入放电等离子仪器中，抽真空，加压，放电加热升温，保温，自然降温至室温后，脱模得到复合陶瓷电容材料。

2.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（1）所述的加热升温后温度为80～90℃，搅拌反应时间为2.0～2.5h，复合液冷却后温度为40～50℃，乙酸钡溶液质量分数为25%，搅拌反应时间为1.0～1.5h，硝酸钙溶液的质量分数为10%，硝酸锆溶液质量分数为20%。

3.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（2）所述的鼓风干燥机设定温度为100～120℃，干燥时间为7～8h，凝胶焦化处理温度为450～500℃，处理时间为4～5h，黑色发泡物研磨后粒度为20～25μm，煅烧温度为600～800℃，煅烧时间为2～3h。

4.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）所述的超声处理频率为30～32kHz，超声处理时间为15～20min，硫酸钴溶液质量分数为5%，硼氢化钠溶液的质量分数为20%，烘箱设定温度为60～70℃，干燥时间为20～24h。

5.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（4）所述的浓硫酸溶液质量分数为85%，控制锥形瓶温度为0～5℃，持续反应时间为6～7h，搅拌时间为1～2h，加热升温后温度为90～95℃，保温反应时间为10～15min，双氧水的质量分数为30%。

6.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（5）所述的微波加热后温度为100～120℃，回流反应时间为15～20min，真空干燥温度为45～50℃，干燥时间为20～24h，加热升温后温度为300～350℃，煅烧时间为2～3h。

7.根据权利要求1所述的一种复合陶瓷电容材料的制备方法，其特征在于：步骤（6）所述的片状多孔钴酸镍/石墨烯电容材料、核壳结构的铁/钴纳米粉末、纳米粉体、聚乙二醇混合质量比为5︰2︰3︰4，加压后压力为50～60MPa，放电加热升温后温度为1260～1300℃，保温时间为40～50min。