[发明专利]一种催化乙酸加氢制乙醇的方法

权利要求书

1.一种催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于：在温度250～400℃、压力0.5～10.0MPa、质量空速0.2～8.0小时-1、氢气与乙酸进料物质的量之比1:1～20:1的条件下，将乙酸和氢气混合，与负载型过渡金属磷化物催化剂接触反应，由乙酸加氢制乙醇；催化剂失活后再生，循环利用；所述负载型过渡金属磷化物催化剂以过渡金属磷化物为活性组分，以石墨相氮化碳(g-C₃N₄)为载体，所述过渡金属磷化物负载质量分数为1～20％；所述的过渡金属磷化物是磷化镍、磷化钼、磷化钴、磷化钨中的一种或两种以上混合物。

2.根据权利要求1所述的催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于：选所述过渡金属磷化物质量负载量为5％～15％。

3.根据权利要求1所述的催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于：所述石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的制备方法为：

将二氰二胺置于带有盖子的坩埚中，在马弗炉中以每分钟2℃的速度加热到530℃，保温，再以2℃min一的速度降到常温，得到黄色的块状物质，这就是所制得的块状g-C3N4；

将g-C3N4置于超纯水中超声分散，将得到的分散液在3000rpm下进行离心分离，去除尚未剥离的块体g-C3N4，即得。

4.根据权利要求1-3任一项所述的催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于：所述负载型过渡金属磷化物催化剂采用等体积浸渍方法制备。

5.根据权利要求4所述的催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于：由过渡金属化合物和磷化合物与蒸馏水制备浸渍溶液，浸渍溶液体积与催化剂载体最大吸附水的体积相等，在室温下用浸渍溶液对催化剂载体进行搅拌浸渍，室温静置3～24h，在40～90℃温度下干燥3～24h，获得催化剂前驱体；然后，将干燥的催化剂前驱体装入管式反应器中，通入氮气，氮气体积空速为10～1000h-1，压力为0.2～3.0MPa，以1～5℃/min的速率升温到200～400℃，恒温处理1～10h，得到负载型过渡金属磷化物催化剂。

6.根据权利要求5所述的催化乙酸加氢制乙醇的方法，其特征在于，述过渡金属化合物量以过渡金属物质的量计，所述磷化合物用量以磷物质的量计，所述浸渍溶液中过渡金属与磷的物质的量之比为1:1～1:5，所述浸渍溶液中过渡金属浓度为1.0×10-4～1.0×10-2mol/mL，所述浸渍溶液体积用量以载体质量计为0.5～5.5mL/g。