[发明专利]一种酮连氮的制备方法

权利要求书

1.一种酮连氮的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

(Ⅰ)以有机胺或其衍生物为催化剂，酮和酰胺先进行加成环合，生成2-R₃羟基-3R₁R₂-氮杂环氧丙烷中间体；其反应方程式如下：

(Ⅱ)生成的2-R₃羟基-3R₁R₂-氮杂环氧丙烷中间体，再与可再生过氧化物进行缩合反应，生成骈2-R₃羟基-3R₁R₂-氮杂环氧丙烷中间原料；其反应方程式如下：

(Ⅲ)再定量通入液氨进行裂解酸碱中和反应，生成酮连氮和羧酸铵盐；其反应方程式如下：

(Ⅳ)步骤(Ⅲ)中的羧酸铵盐脱水缩合重新生成酰胺返回利用；其反应方程式如下：

2.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅲ)得到的酮连氮水解生成水合肼和酮，再生酮返回步骤(Ⅰ)利用；其反应方程式如下：

此步骤中水和酮连氮的投料量的摩尔比为(3～12)：1，反应温度控制在110～185℃，为了得到很高效率，在此步骤反应过程中加氮气保护，氮气保持系统压力在0.1～1MPa。

3.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅰ)中所述的酮和催化剂加入量的摩尔比为1：(0.002～0.1)。

4.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，上述(Ⅰ)(Ⅱ)(Ⅲ)步骤中加入的酮、酰胺、过氧化物、液氨的摩尔比为(1～4)：(1～4)：(0.5～3)：(0.5～4)，反应温度为28～68℃，反应压力为常压或小于0.2MPa的微正压下进行。

5.根据权利要求2所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅳ)为间歇式脱水，反应过程中用蒸汽、油浴或熔盐供热，脱水最优温度选择60～220℃，压力是在抽负压情况下完成，真空抽负保证在00.1～0.1MPa下进行；塔顶蒸出的产品分段捕集：前期脱水捕集到的是工艺用水，可以用于返回酮连氮水解步骤，后期捕集酰胺返回步骤(Ⅰ)；若是用过碳酸钠或过氧尿素做可再生过氧化物原料，底料返回用双氧水再生，其中用过氧尿素做原料时，尿素在高温脱水时会有少量分解或聚合，此混合物并不影响此工艺反应，反而聚合生成的双氰胺或三聚氰胺可作催化剂使用，对反应有益。

6.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅰ)中所述的有机胺或其衍生物为氰胺、双氰胺或三聚氰胺中一种或多种。

7.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅰ)中所述的酮为丙酮、2-丁酮或环已酮；步骤(Ⅰ)中所述的酰胺为甲酰胺、乙酰胺或丙酰胺。

8.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅲ)中的液氨是定量的，而且不能先行加入，否则，在有水的情况下，会产生杂质肟；其反应式为：

9.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅱ)中所述的可再生过氧化物为过氧碳酸钠、过氧尿素或25％～30％常规工业双氧水。

10.根据权利要求1所述的一种酮连氮的制备方法，其特征在于，步骤(Ⅲ)中所述酮连氮与其他物料要明显分层。