[发明专利]三明治形中空球形锂离子电池负极材料及其制备方法

权利要求书

1.三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，按照下述步骤进行：

步骤1，将碳酸锰模板球和氧化石墨烯均匀分散在水中并冷冻成冰，进行冷冻干燥后，将产品置于250—300摄氏度的惰性保护气体氛围中进行热处理，以使氧化石墨烯还原并得到还原氧化石墨烯，再将产物置于盐酸中以去除碳酸锰模板球，得到还原氧化石墨烯空心球；

步骤2，将步骤1制备的还原氧化石墨烯空心球、氯化钨和硫代乙酰胺均匀分散在水中进行水热反应，以使WS₂均匀地原位生长在还原氧化石墨烯空心球表面，得到WS₂@Hs-rGO；水热反应温度为120—200摄氏度，保温时间为10—30小时，还原氧化石墨烯空心球中碳元素和氯化钨中钨元素的摩尔比为（1—10）：1，氯化钨中钨元素和硫代乙酰胺中硫元素的摩尔比为1：（2—10）；

步骤3，将步骤2制备的WS₂@Hs-rGO、3-氨丙基三甲氧基硅烷和无水乙醇进行回流反应，降温去杂后与氧化石墨烯水相分散液进行混合后静置，将沉淀物抽滤干燥后，与三聚氰胺进行研磨混合，以实现对内层还原氧化石墨烯和外层氧化石墨烯的氮掺杂；

步骤4，将步骤3得到的产物进行热处理，以使最外层氧化石墨烯还原为还原氧化石墨烯，最终获得NG@WS₂@Hs-rGO；热处理参数如下：通入惰性保护气体和氢气的混合气体以排除空气，以5—10℃/分钟的速率从室温20—25摄氏度升至700—800℃，保温1—5小时，自然降温至室温20—25摄氏度。

2.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤1中，采用超声波进行分散，功率为500—800w，时间为3—6小时；冷冻干燥的温度为零下50—零下70摄氏度，时间为1—5小时；按照1g碳酸锰模板球对应100—500mg氧化石墨烯进行投料。

3.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤1中，采用超声波进行分散，功率为500—800w，时间为3—6小时；冷冻干燥的温度为零下50—零下70摄氏度，时间为1—5小时；按照1g碳酸锰模板球对应200—300mg氧化石墨烯进行投料。

4.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤2中，还原氧化石墨烯空心球中碳元素和氯化钨中钨元素的摩尔比为（2—8）：1，氯化钨中钨元素和硫代乙酰胺中硫元素的摩尔比为1：（3—8）；水热反应温度为150—180摄氏度，保温时间为12—24小时。

5.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤3中，沉淀物与三聚氰胺的质量比为1：（1—10），研磨混合时间为1—5小时，WS₂@Hs-rGO、3-氨丙基三甲氧基硅烷和无水乙醇的比例为（0.1—0.5）：（1—3）：（15—30），三者比例的单位为g、ml、ml，回流反应的温度为70—80摄氏度，时间为1—5小时。

6.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤3中，沉淀物与三聚氰胺的质量比为1：（3—6），研磨混合时间为1—5小时，WS₂@Hs-rGO、3-氨丙基三甲氧基硅烷和无水乙醇的比例为（0.1—0.2）：（1—3）：（20—25），三者比例的单位为g、ml、ml，回流反应的温度为70—80摄氏度，时间为1—5小时。

7.根据权利要求1所述的三明治形中空球形锂离子电池负极材料，其特征在于，在步骤4中，在混合气体中，氢气体积百分数为1—10%，惰性保护气体体积百分数为90—99%；在步骤4中，进行热处理时，以8—10℃/分钟的速率从室温20—25摄氏度升至740—780℃，保温2—4小时，自然降温至室温20—25摄氏度。