[发明专利]三维氧化石墨烯基二氧化碳吸附剂的制备方法

说明书

本发明公开了本发明公开一种三维氧化石墨烯基二氧化碳吸附剂的制备方法，采用氧化石墨烯和长链胺基化合物为原料，在超声辅助作用下，制得三维孔道结构的多孔固体吸附剂，三维立体孔道结构使得吸附脱附扩散阻力降低，加快了吸附脱附速率，同时孔道内表面存在胺基，增加了吸附材料孔道内表面的活性CO₂吸附点位(胺基)，使吸附材料对CO₂的吸附选择性和吸附量有较大增强。本发明制备过程简单，无需事先构筑三维框架和对材料表面进行改性，即可制备性能优良的吸附剂，不仅降低了制备难度，还提高了吸附剂吸附性能。

技术领域

本发明涉及一种二氧化碳吸附剂，尤其涉及一种三维氧化石墨烯基二氧化碳吸附剂的制备方法。

背景技术

二氧化碳(carbon dioxide，CO₂)是主要的温室气体，其在燃烧烟气中的体积分数大约为10％–15％。CO₂的大量排放对我们的生存环境和人类健康造成重要影响。因此，如何有效控制并减少CO₂的排放是21世纪人们所面临的严峻挑战之一。CO₂的捕集和存储(carbondioxide capture and storage，CCS)是减少CO₂排放的重要技术之一。目前，工业上常用单乙醇胺水溶液(30％质量分数)捕集CO₂，但吸收剂对CO₂的捕集量仅有7％(质量分数)，且吸收剂在高温再生过程中设备腐蚀严重、能耗高、溶剂损失量大。近年来基于固体吸附剂的吸附技术领域是目前世界上研究者们的研究热点，尤其是对CO₂新型高性能吸附材料的开发制备，一直是各国研究者努力的方向。

近年来，一种新型二维碳纳米材料——石墨烯基材料——以其特别高的比表面积(理论值达到了2630m²/g)引起各国学者广泛关注。但是由于二维平面石墨烯基材料平面间巨大的范德华力的作用，当石墨烯基材料以团块颗粒形式存在时，更倾向于形成不可逆的团聚体，类似于微粒状石墨片，而这种团聚体的形成，会导致石墨烯材料原本二维的超高表面积显著下降，失去其结构特性。因此，三维石墨烯基材料的构建是目前各国研究者正在普遍开展的研究。

Meng等在真空氛围下利用热剥脱方法制备了一种3D多孔石墨烯纳米片，并在25℃、30bar条件下获得了56.4mmol/g的吸附容量。Ning等以多孔层状氧化镁为模板，采用化学蒸汽沉降法，制备了一种网状石墨烯基纳米材料，该材料表面积达到了2038m²/g，其在1℃、31bar条件下CO₂吸附量为36.5mmol/g。钟等利用金属有机框架物UiO-66和氧化石墨烯合成了新的吸附材料，并在30℃、1bar条件下获得了3.37mmol/g的CO₂吸附容量。李等基于ZnO合成了N掺杂的还原氧化石墨烯(N-rGO-ZnO)多孔纳米材料，在25℃、1atm条件下获得了3.55mmol/g的CO₂吸附容量。

Hong等以3-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨表面进行功能化改性，胺基被成功嫁接至氧化石墨表面上，并在30℃、1bar条件下获得了1.16mmol/g的CO吸附容量。Han等利用PEI与氧化石墨烯的交联制备了一种3D多孔材料，表现出了良好的CO₂吸附效果，吸附量达到了11.2wt.％。Balasubramanian等利用TiO₂和氧化石墨烯合成了纳米材料TiO₂/GO材料，并在室温下获得了1.88mmol/g的CO₂吸附容量。