[发明专利]一种氮掺杂多孔石墨烯及其制备方法

说明书

本发明公开了一种氮掺杂多孔石墨烯及其制备方法，该方法包括制备氧化石墨烯分散液；将氧化石墨烯分散液稀释后加入过氧化氢并搅拌均匀，继续加入含氮聚合物单体进行水热反应，得到多孔石墨烯‑聚合物凝胶；将多孔石墨烯‑聚合物凝胶经洗涤、干燥后，在惰性气体气氛下进行高温反应，之后冷却，即得氮掺杂多孔石墨烯。本发明的制备工艺简单，所需原料成本低，产量高，易于实现工业化生产。所得材料作为催化剂具有很高的氧化还原催化活性，可应用于燃料电池等相关领域。

技术领域

本发明属于石墨烯催化材料技术领域，具体地，涉及一种氮掺杂多孔石墨烯及其制备方法。

背景技术

燃料电池是将燃料的化学能高效且环境友好地直接转化成电能的新能源技术，因其具有能量转化效率高、对环境影响小(零排放或者低排放)、燃料多样化等诸多优点而受到广泛关注。制约燃料电池发展的两大突出问题是成本高和寿命短，而导致这两大问题的关键因素之一在于电催化剂。过去，商业化燃料电池中使用最多的催化剂是铂或铂合金，但由于铂资源匮乏，价格昂贵，抗毒性差等限制了其在质子交换膜燃料电池中的应用。因此，开发低成本、高活性的催化剂来替代铂碳催化剂，被认为是降低燃料电池成本，从而实现其大规模商业化应用的最佳途径。

完美的石墨烯具有理想的二维结构。它是从石墨中分离出的一种单原子厚度的碳材料。它的结构特性以及特殊的电子轨道体系赋予其独特的能带结构，使其具有完美的隧穿效应和半整数的量子霍尔效应、以及从不消失的电导率。同时它还兼具有极好的导电性(能够承受比铜高达六个数量级的电流密度)、极好的导热性和强度、以及极高的表面积(理论值为2600m²/g)。这些独特的性能使其在众多电化学储能设备中，如锂离子电池中常常被用作电极材料。

近年来，掺杂碳材料作为燃料电池氧化还原催化剂收到广泛关注，在诸多材料中，石墨烯因其独特的结构和优异的性能成为研究的热点。氮掺杂石墨烯也成为研究的重点课题之一。在石墨烯晶格中引入氮原子，可使与氮原子相邻的碳原子带正电荷，从而有利于氧气的吸附活化，进而促进氧气的还原。目前，氮掺杂石墨烯的合成方法主要有化学气相沉淀法和弧放电法等。然而，这些方法对设备要求较高，反应条件苛刻，合成工艺复杂，产量低，并且得到的材料性能欠佳。

现有技术中，关于掺杂碳材料作为催化剂的文献也有报道，例如专利CN103599805A公开了一种氮掺杂石墨烯燃料电池催化剂的制备和应用，其与本发明的主要区别是制备方法不同，而且最终产物也有区别，根据本发明的方法所制备得到的催化剂为多孔结构。专利CN104959134A公开了一种杂原子掺杂多孔石墨烯电催化剂及其制备方法，其与本发明的主要区别为材料制备方法不同，而且所用的氮单体也不同。专利CN104826629A公开了一种多孔石墨烯复合催化剂的合成方法与应用，其与本发明的主要区别为材料制备方法不同，所用氮单体不同。专利CN103381369A公开了一种氮掺杂碳材料负载的催化剂，其与本发明不同的是：1.制备方法不同；2.所得产物用途不同。专利CN105680048A公开了一种氮掺杂石墨烯的正极、其制备方法及采用该正极的锂电池，其与本发明不同的是：1.制备方法不同；2.所得产物用途不同。

基于以上，期待一种简单、高效的氮掺杂多孔石墨烯的制备方法，根据该方法得到的石墨烯催化剂在碱性条件下具有优异的氧还原性能，并且其稳定性好。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是在于针对现有技术的不足，提供一种氮掺杂多孔石墨烯及其制备方法。根据该方法得到的石墨烯催化剂在碱性条件下具有优异的氧还原性能并且其稳定性好，可以显著降低燃料电池的成本；操作简单、成本低廉，适合于工业化生产，应用领域广泛。

本发明的目的及解决其技术问题采用以下的技术方案来实现。依据本发明提出的一种氮掺杂多孔石墨烯的制备方法，所述方法包括以下步骤：

(1)制备氧化石墨烯；