[发明专利]一种利用纳米碳管负载纳米零价铁处理含铀废水的方法

说明书

本发明提供一种合成纳米碳管负载纳米零价铁的材料方法并用于处理含铀废水。该方法是以多壁纳米碳管，硫酸亚铁盐为材料，合成纳米碳管负载纳米零价铁（nZVI‑CNT），用于去除含铀废水中的铀。具体步骤是：（1）按照铁：纳米碳管质量比为3:1合成金属材料；（2）控制每升含铀废水浓度在50mg/L，调节pH在4‑6之间；（3）按照每升加入0.04g合成材料的量，搅拌均匀；（4）1‑2小时后将废水用膜进行加压过滤或者静置提取上清液分离水体和铀；（5）将分离过后的含铀沉淀物通过解吸的方式分离并回收铀和复合材料。本发明对铀的去除容量高达1012.5mg/g。操作简便，去除效率高，去除时间短，环境风险小。具有良好的发展前景。

技术领域

本发明涉及含铀的放射性废水处理领域，是一种通过合成金属材料快速去除铀废水中六价铀酰的成套技术。

背景技术

铀是目前核能利用中的一种最主要的核燃料，随着全球原子能事业的不断发展，在铀矿开采、冶炼和退役核设施的处理过程中所产生的放射性废水的种类和数量越来越多，对人类健康和自然生态环境的潜在威胁日趋严重，人们对放射性废水的处理也就提出了更高的要求。 在放射性废水尤其是含铀废水的处理方面，目前主要的处理方法和技术有化学沉淀、离子交换、蒸发浓缩、吸附法、凝聚法、膜分离、氧化还原法等方法。但是这些传统方法在实际运行过程中存在许多不足之处，例如处理周期长，工艺流程冗长，在处理较高浓度的铀污染废水时，也存在相应的较高的操作费用和原料成本。

铀在水体中通常以六价铀酰离子[UO₂]²⁺形态存在，当六价铀酰被还原为四价时，能够形成絮状沉淀并能够通过静置或者过滤去除，因此如果利用较为活泼且易制得的纳米金属材料快速还原六价铀酰并将其从溶液中分离出来是一种高效率六价铀酰去除方法,。

据研究报道，纳米零价铁具有很高的活性，能够用于快速还原六价铀酰，并且氧化过后的铁离子能够与铀酰形成配合物增强四价铀酰的稳定性，此外配合物的形成也能够增强吸附效果，然而纳米零价铁由于太活泼，容易聚集成团，使得成团过后的零价铁在表面被氧化后形成氧化膜阻止膜内零价铁进一步反应，从而降低零价铁的去除效率。与此相对应，纳米碳管具有较高的电导率，可以快传递产生的电子，并且具有提供较高的比表面积吸附位点。

因此如果将零价铁和零价铝结合使用的话，可以将纳米零价铁分布在纳米碳管表面防止纳米零价铁发生聚集，同时纳米碳管能够将纳米零价铁产生的电子快速传递用于铀还原。提高纳米零价铁还原效率。

发明内容

针对上述情况，本发明的目的是提供一种利用纳米碳管负载纳米零价铁去除六价铀酰的方法，该方法去除效率高，处理步骤简单，可回收重复利用，环境风险小等多重特点。

为了解决上述纳米零价铁去除铀酰的缺点，本专利通过将纳米零价铁直接还原至纳米碳管表面形成复合材料。复合材料的吸附容量高达1012.5mg/g，最终使铀废水的浓度降低，达到放射性废液减容净化的目的。

其具体措施是：一种利用多壁纳米碳管负载纳米零价铁去除含铀废水的方法，复合材料的合成，铀废水的处理，分离回收处理的步骤是：

（1）按照铁：碳质量比为3:1称取一定量的亚铁盐和纳米碳管置于一定体积的去离子水中加热；

（2）取硼氢化钠颗粒配置成一定浓度的溶液；

（3）将（1）中溶液置于搅拌装置下快速搅拌，然后滴加（2）中的硼氢化钠溶液直至溶液中铁离子完全被还原至纳米碳管表面；

（4）按照每升含铀50mg/L的铀废水加入含复合材料质量为0.04g（3）中配置的混合溶液；

（5）含铀废水的pH控制在4-6之间；

（6）反应约2h后将废水利用膜加压过滤或者静置一段时间提取上清液分离含铀沉淀物和水体；