[发明专利]低温微波强化氧化铈负载的钯单原子催化剂降解酯类VOCs的方法

说明书

本发明涉及低温微波强化氧化铈负载的钯单原子催化剂降解酯类VOCs的方法。首先制备单原子催化剂Pt/CeO₂；将催化剂Pd/CeO₂加入反应腔中，启动微波辐射强化催化反应，反应温度至10～80℃，迅速将浓度为50～5000mg/m³、空速为2000～100000h^‑1的酯类化合物从汽相取样口通入反应腔反应。在微波反应腔中设置催化剂填充柱，反应腔的底端设置气相取样口，上端设置排气口。利用微波辅助法强化单原子催化剂降解酯类VOCs，微波法能强化、活化活性位点，并防止活性位点的老化，能使化学反应速率增加17.9％以上，转化率增加3％以上，转化率能达到94.8％以上。

技术领域

本发明属于环境保护领域，涉及低温微波强化氧化铈负载的钯单原子催化剂降解酯类VOCs的方法。

背景技术

挥发性有机物VOCs(Volatile Organic Compounds)是一类重要的空气污染物，世界卫生组织定义为沸点50～260℃、室温下饱和蒸气压超过133Pa的有机化合物，包括烷烃类、烯烃类、芳烃及其衍生物、醇类、醛酮类、胺和酰胺类、酸和酸酐类等。VOCs是一种重要的大气污染物，对人体的危害大，能导致人体呈现种种不适感，并具有毒性和刺激性。已知许多VOCs具有神经毒性、肾脏和肝脏毒性，甚至具有致癌作用，能损害心血管系统，引起胃肠道紊乱，诱发免疫系统、内分泌系统及造血系统疾病，造成代谢紊乱，同时也是形成光化学烟雾和PM2.5的重要因素，还能导致温室气体的产生和臭氧层的破坏。

微波是一种频率在300MHz至300GHz之间、波长范围在0.001m指1m的电磁波。微波加热方式为热辐射，拥有非常好的穿透性，能够吸收微波的介质。在微波辐射下，物质分子产生高频震动并相互摩擦碰撞，而且物质的整体都能够快速的吸收微波而温度升高，有效克服了热传导升温速度慢和加热不均匀的缺点，加热速度和效率远远高于以热传导为机理的常规加热方式。微波是通过辐射电场影响分子运动，诸如偶极子旋转和离子传导两种方式内外同时加热，提高了分子的平均能量，但并不改变电离原子和分子结构。微波加热具有加热速度快、均匀加热、选择性加热、易于控制的特点。微波辐射的化学反应反应速率快、转化率高、选择性高，能减少催化剂的用量。物质的介电常数和介电损耗因数的大小决定了该物质吸收微波能力的强弱，极性分子对应的介电常数和介电损耗因子较大，吸收微波的能力较强，而非极性分子吸收微波的能力较弱。对化合物的选择性加热会导致局部过热从而形成温度梯度，进一步加速分子或离子的运动，提高分子或离子相遇的碰撞频率。

专利CN101444746A公开了一种CeO2-分子筛催化剂的制备方法，以硝酸亚铈和具有强酸性的分子筛为原料，采用机械研磨法制备CeO2-分子筛催化剂，但是单组份的CeO2催化剂在催化燃烧VOCs时，其表面容易吸附含氯物种，导致催化剂的活性中心被覆盖，致使催化剂发生失活。同时采用研磨法制备的催化剂，CeO2在分子筛表面均匀度不足，明显降低了催化剂的催化活性。单原子是一类新型的催化剂，相比传统负载型催化剂，单原子催化剂实现了单个原子成为反应活性点位，催化剂的负载量大大降低，而催化效果也显著提高。

现阶段处理酯类VOCs的技术主要为催化燃烧法，但是其起燃温度一般在200℃以上。常温催化降解VOCs的技术相对于传统技术可以很大程度上降低VOCs处理的温度和成本，降低设备能耗损失，提高安全系数，操作过程简便，符合绿色化学的要求。

本发明催化剂制备方法简单方便，且不需要将氧化铈固体沉淀过滤。氧化铈和钯在同一个反应容器中相继产生，并将钯负载在氧化铈载体上，从而制得单原子催化剂。活性金属成分钯能够高效降解酯类VOCs，且纳米稀土元素能防止钯聚集，使钯能更好地固定在载体上。