[发明专利]用于催化还原对硝基酚的石墨相氮化碳材料及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种用于催化还原对硝基酚的石墨相氮化碳材料及其制备方法和应用。其步骤为：将二氰二胺溶在水中，加热搅拌溶解；再将与水体积比为1:5~8的浓硝酸缓慢滴入溶液中，搅拌120‑180 min；在冰水混合液中冷却结晶后干燥，得到脒基脲硝酸盐；将其在550±10℃下焙烧2‑4 h，制得多孔扭曲状结构石墨相氮化碳。该石墨相氮化碳材料作为有机催化的催化剂，在对硝基酚的催化还原方面具有优异的性能，当浓硝酸与水的投料体积比为1:8时，所制得的石墨相氮化碳材料用于催化还原邻硝基酚（o‑NP）、间硝基酚（m‑NP）、对硝基酚（p‑NP），还原率分别为98.2%、99.0%、99.6%，具有明显优异的催化还原效果。

技术领域

本发明涉及一种石墨相氮化碳及其应用，属于纳米材料制备领域。

背景技术

硝基苯酚（Nitrophenol）是工业生产中广泛应用的一种有机物质，环境中所含的硝基苯酚通常主要来自有机合成、制造染料以及生产炸药等行业。由于硝基苯酚类物质具有极强毒性，其在自然水体中含量也要求低于10 mg L^-1，并且2-硝基苯酚（o-NP），4-硝基苯酚（p-NP），2,4-二硝基苯酚（2,4-DNT）已被美国环境保护署列为优先危险污染物。因此如何有效地处理硝基苯酚废水是一个具有重要意义的问题。而硝基苯酚的还原产物氨基苯酚（Aminophenol），是目前在我国应用较广泛的一种精细有机化工中间体，具有重要的应用意义。因此，关于这项“变废为宝”的研究在世界上引起了广泛关注。

g-C₃N₄作为类石墨烯材料的典型代表，能够吸收可见光，化学稳定性和热稳定性强，此外还具有无毒、来源丰富、制备成型工艺简单等特点，成为目前催化领域研究的新宠。其可用于电催化析氢产氧、光解水产氢产氧、光催化有机选择性合成、光催化降解有机污染物等，引起人们的广泛关注。但氮化碳作为催化剂在有机催化加氢还原NP方面并未见报导。在催化加氢的过程中，我们通常采用的都是贵金属催化剂（如Pt, Au, Pd）。这也就存在这样问题：催化剂成本较高，不适合大规模生产；因此，寻找一种更为经济环保的催化剂将是一项十分有意义的工作。石墨相氮化碳作为非金属半导体材料，用于有机催化的意义重大。

发明内容

本发明的目的在于提供一种石墨相氮化碳的应用。

实现本发明目的的技术解决方案为：一种石墨相氮化碳及其制备方法，包括如下步骤：

第一步，将二氰二胺溶在水中，加热搅拌溶解；

第二步，再将与水体积比为1:5~8的浓硝酸缓慢滴入第一步溶液中，搅拌120-180 min；

第三步，将第二步的反应液在冰水混合液中冷却结晶后干燥，得到脒基脲硝酸盐；

第四步，将第三步得的脒基脲硝酸盐在550±10℃下焙烧2-4 h，制得多孔扭曲状结构石墨相氮化碳。

进一步，第一步中，二氰二胺在水中加热搅拌溶解的温度为40-45 ℃，时间为30-60 min，二氰二胺与水的添加比例为1:20 g/mL。

一种石墨相氮化碳材料的应用，将其作为催化还原对硝基酚的催化剂。其中，所述的石墨相氮化碳为非金属富N多孔材料。

与现有技术相比，其优点在于：（1）本发明制备的石墨相氮化碳增大了比表面积，且具有更多的活性位点；（2）本发明制备的石墨相氮化碳具有扭曲状的结构，有利于产生更多的末端氨基，更有利于有机污染物的吸附；（3）本发明开拓了石墨相氮化碳材料的新应用，本发明制备出的石墨相氮化碳作为非金属富N多孔材料，取代传统所采用的贵金属催化剂（如Pt, Au, Pd），经济环保。

附图说明