[发明专利]基于电化学插层氧化法的堆芯燃料元件的首端处理方法

说明书

一种基于电化学插层氧化法的堆芯燃料元件的首端处理方法，该方法以硝酸铵为电解液，以球型堆芯燃料元件作为阳极，圆锥型协同圆柱型不锈钢作为阴极；在电流为75～100A，浓度为2‑3.5mol/L的硝酸铵溶液中进行电解，电解液pH值范围为7‑11。本发明不仅电解液可以循环再利用，降低成本，且不破坏燃料核芯Triso小球，放射性物质不释放，基体石墨可以以中低放形式存放，进而降低了二次污染的可能性。同时减少了高放废物的处置空间，为高温气冷堆乏燃料球的有用核素再利用奠定了基础。

技术领域

本发明涉及一种高温气冷堆堆芯燃料元件的首端处理方法，适用于放射性条件下含有球形活性阳极的电解过程，属于电化学电解技术领域。

背景技术

后处理过程有利于实现对放射性废物的分离和分类管理，能够合理地管控放射性废物问题，并能实现放射性废物减容和降低放射性废物的毒性，提高放射性废物处置的安全性。德国、美国、日本以及中国都先后进行过高温气冷堆乏燃料元件后处理的相关研究。对高温气冷堆乏燃料元件进行后处理的一般步骤包括：基体石墨材料的去除，颗粒的包覆层去除，燃料核芯的溶解等首端过程，有用的裂变产物和超铀元素的提取及与其他高放射性水平的废物的分离(Purex流程)。

目前已有的高温气冷堆堆芯燃料元件解体方法可具体归类为：机械破碎研磨法、高压电脉冲破碎法、直接燃烧法、强酸腐蚀法、电化学解体分离法。其中机械破碎研磨法和高压电脉冲破碎法属于物理解体方法，而直接燃烧法、强酸腐蚀法、电化学解体分离法为化学解体方法。高温气冷堆堆芯元件首端处理过程关键性一步是球型堆芯燃料元件的解体；寻求一种将堆芯燃料元件快速解体，而又不破坏燃料核芯Triso小球，使得放射性物质不污染石墨，而且基体石墨以中低放形式存放，燃料核芯Triso小球还可以再次处理复用，是目前堆芯燃料元件首端处理亟待解决的问题。

发明内容

本发明的目的旨在开发一种快速解体高温气冷堆堆芯燃料元件的方法，即提供一种基于电化学插层氧化法的球型堆芯燃料元件的首端处理方法，使其既不破坏燃料核芯Triso小球，放射性物质不释放，基体石墨以中低放形式存放，又可使电解液循环重复使用。

本发明的技术方案如下：

一种基于电化学插层氧化法的球型堆芯燃料元件的首端处理方法，该方法包括如下步骤：

1)以硝酸铵作为电解液，电解液的摩尔浓度为2～3.5mol/L；电解液pH值范围为7-11；

2)以球型堆芯燃料元件作为阳极，以圆锥型协同圆柱型不锈钢作为阴极；

3)接通电源，在75～100A的电流、15～20℃条件下进行恒流电解；

4)对电解后的电解液进行抽滤，用去离子水洗涤滤饼并干燥，筛分得到石墨颗粒和Triso燃料颗粒；所得滤液再作为电解液循环使用。

优选地，步骤3)中的电解时间为2-3小时。

优选地，步骤4)中，用去离子水洗涤滤饼至滤液pH为7，滤饼干燥温度为110-125℃。

本发明具有以下优点及突出性的技术效果：本发明采用大电流电化学插层氧化法解体球型堆芯燃料元件，不仅可实现燃料核芯Triso小球不破坏，放射性物质不释放，基体石墨以中低放形式存放，而且电解液偏碱性不会将破碎的包覆颗粒溶解，从而降低了放射性物质溶解在电解液中的风险，减少了二次污染的可能性，同时电解液可以循环再利用，有效降低运了行成本。

具体实施方式

本发明是基于电化学插层氧化法，利用解体球形活性阳极装置对高温堆堆芯燃料元件进行首端处理，使其达到不破坏燃料核芯Triso小球，放射性物质不释放，且基体石墨可以以中低放形式存放的目的，其具体工艺方法如下：