[发明专利]一种石墨烯复合材料及其制备方法及锂离子电池负极

权利要求书

1.一种石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

A、氧化还原法制备石墨烯

(1)将H 3PO 4、H 2SO 4混合溶液与石墨粉搅拌混合，搅拌速度为400-600r/min，搅拌时间0.5-1.5h，分批次加入高锰酸钾，所述分批次加入高锰酸钾为控制加料时间在20-30min，反应中保持温度低于30℃；

(2)升温至30-40℃，加入去离子水，继续升温至50-60℃，反应0.5-1h；

(3)降温至35-45℃，逐滴加入双氧水得到混合液，所述双氧水质量分数为20-40％；

(4)将所得混合液离心分离，除去上层液，得到的固体分别用盐酸、蒸馏水洗涤；

(5)重复上述离心、洗涤两次，得到下层固体加入蒸馏水、黄糊精超声混合得稳定的氧化石墨烯水溶液；

(6)调节上述氧化石墨烯水溶液pH至10-11，控温在30-35℃，加入丙氨酸、水合肼，反应3-6h，离心分离取下层固体，分别用甲醇、水洗涤，过滤、干燥得石墨烯；

B、制备SnO 2/SiO混合粉体

将乙醇加入SnCl 2.2H 2O水溶液中，超声1-2h，加入氨水至沉淀完全，过滤得到沉淀物，分别用乙醇、水洗涤，真空干燥后研磨成SnO 2粉末，将所得粉末与SiO按比例混合得到SnO 2/SiO混合粉体；

C、制备石墨烯/SnO 2/SiO复合材料

(1)将步骤A的石墨烯与步骤B的SnO 2/SiO混合粉体置于球磨罐中，于惰性气体环境下进行球磨；

步骤C中所述球磨具体为：磨球为陶瓷球，球磨转速为300-500r/min，混合物料与磨球质量比为1:10-20，球磨时间为6-9h；

(2)将球磨后的混合物置于充满惰性气体的管式炉中煅烧4-6h，煅烧温度为500-900℃。

2.根据权利要求1所述的一种石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，步骤A(5)中所述蒸馏水、黄糊精的质量比为30-60:1，所述超声混合工艺为功率为200-400W，超声时间2-5h。

3.根据权利要求1所述的一种石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，步骤A(6)中所述丙氨酸与水合肼的质量比为1-2：5-10。

4.根据权利要求1所述的一种石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，步骤B中所述比例为SnO 2与SiO质量比1-2：7-10。

5.一种石墨烯复合材料，其特征在于，所述复合材料由权利要求1-4中任一项所述的方法制备所得。

6.一种锂离子电池负极，包括负极集流体和涂覆在集流体上的负极材料，其特征在于，所述负极材料由权利要求5所述的石墨烯复合材料、导电剂、粘结剂以及分散剂混合制得。

7.根据权利要求6所述的锂离子电池负极，其特征在于，以负极材料总重量为基准，所述石墨烯复合材料占93-95％，所述导电剂占2-4％，所述粘结剂占1.5-3.5％，所述分散剂占0.2-0.8％。

8.根据权利要求6-7任一所述的锂离子电池负极，其特征在于，所述导电剂为乙炔黑；所述粘结剂为丁苯橡胶、聚丙烯酸酯、聚酰亚胺中的任一种；所述分散剂为羧甲基纤维素钠。