[发明专利]一种从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺

说明书

本公开属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺。该工艺是利用萃取体系、洗涤体系在1A槽中将三价锕系和三价镧系萃取入有机相并洗涤Zr、Pd及其他裂片元素；再利用反萃体系将三价锕系和三价镧系反萃。该工艺具有萃取效果好、反萃级数少且能尽量减少后续产生的放射性废液体积的有益效果。

技术领域

本公开属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺。

背景技术

乏燃料中包括六十多种元素，通过Purex流程可提取其中的U、Pu，其余元素则主要进入高放废液(HLLW)。HLLW具有长期的辐照危害，提取其中的三价锕系元素(Am、Cm)等α核素进行嬗变，可大幅度缩短HLLW的长期危害，同时，三价锕系元素具有重要的应用价值。为此，国内外开发了多个HLLW分离流程，如中国的TRPO流程、法国的DIMAMEX流程、美国的TRUEX流程，以及一些国家研发的酰胺荚醚流程，这些流程都可以提取HLLW中的三价锕系元素。实际上，由于镧系元素的化学性质与三价锕系元素接近，在这些流程中，镧系元素将进入三价锕系元素物流，即实现了三价锕系和镧系元素的共萃。

高放废液分离流程中，酰胺荚醚流程是最近研究较多的一类流程，德国、印度、中国都进行了相关研究，并开发了相应的酰胺荚醚流程。目前，国内外开发的酰胺荚醚流程均采用N，N，N’，N’-四辛基-3-氧杂-戊二酰胺(TODGA)为萃取剂，结构式为：该萃取剂的萃取能力强，使得三价锕系和镧系的反萃及裂变元素的去污困难，从而导致反萃液和洗涤液相对体积较大，对应的反萃级数和洗涤级数较多，产生的废液也增多。因此，目前需要寻求一种萃取效果好且能尽量减少放射性废液产生的共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺。

发明内容

(一)发明目的

根据现有技术所存在的问题，本公开提供了一种萃取效果好、反萃级数少且能尽量减少后续产生的放射性废液体积的从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺。

(二)技术方案

为了解决现有技术所存在的问题，本发明提供的技术方案如下：

一种从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺，该工艺是利用萃取体系、洗涤体系在1A槽中将三价锕系和三价镧系萃取入有机相并洗涤Zr、Pd及其他裂片元素；再利用反萃体系将三价锕系和三价镧系反萃，具体步骤包括：

1)加入浓硝酸，将待处理高放废液(HLLW)的酸度调节至4～4.5mol/L，并设定高放废液的流量为1；向调酸后的高放废液中加入草酸和HEDTA，并使得高放废液中的草酸浓度为0.15～0.20mol/L，高放废液中HEDTA浓度为0.05～0.08mol/L；

2)将萃取体系加入至1A槽的萃取段；萃取体系包括萃取剂1AX和相改良剂TBP，其中萃取剂为N，N，N’，N’-四辛基-2-甲基-3-氧杂-戊二酰，结构式为：该萃取剂的萃取能力弱于TODGA，但是利用该萃取剂可以有效减少后端反萃段的反萃级数，同时可大幅降低放射性废液量。

3)将洗涤体系加入至1A槽的洗涤段，其中洗涤段分为第一洗涤段及第二洗涤段，洗涤体系包括与洗涤段对应的第一洗涤体系1AS₁和第二洗涤体系1AS₂；其中第一洗涤体系1AS₁由2.5～3mol/L硝酸、0.3～0.4mol/L草酸及0.08～0.1mol/L HEDTA组成，相对于高放废液的流量比为0.4～0.6；第二洗涤体系1AS₂为1.5～1.8mol/L硝酸，相对于高放废液的流量比为0.4～0.6；

4)将1A槽得到的料液1AP引入至2B槽中；将反萃剂2BX加入至2B槽的反萃段，其中2BX为0.05～0.10mol/L硝酸，相对于高放废液的流量比0.5～0.6；