[发明专利]一种氮掺杂碳载铁基氧还原催化剂及其制备方法和用途

权利要求书

1.一种氮掺杂碳载铁基氧还原催化剂，它是通过以下制备方法所制备的：先通过硝酸胍合成3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)，再在3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)中加入咪唑合成3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)配体，然后使3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)与过渡金属铁离子配位形成铁基沸石咪唑酯框架配位聚合物(FeDT-ZIF)，再通过高温热解铁基沸石咪唑酯框架配位聚合物(FeDT-ZIF)制备得到氮掺杂碳载铁基(Fe-N/C)氧还原催化剂。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂碳载铁基氧还原催化剂，其特征在于：所述过渡金属铁离子来自金属铁盐。

3.根据权利要求2所述的氮掺杂碳载铁基氧还原催化剂，其特征在于：所述金属铁盐为七水合硫酸亚铁、四水合氯化亚铁、六水合硝酸亚铁、醋酸亚铁中的一种或多种。

4.一种制备权利要求1-3中任一项所述氮掺杂碳载铁基氧还原催化剂的方法，该方法包括以下步骤：

(1)3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)的制备：通过硝酸胍合成出3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)；

(2)3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)配体的制备：将3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)装入反应器中，加入咪唑，加热反应一段时间，冷却，过滤，干燥，即得到3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)配体；

(3)铁基沸石咪唑酯框架配位聚合物(FeDT-ZIF)的制备：取3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)配体溶于有机溶剂中，加入金属铁盐，分散后，加热反应一段时间，冷却后抽滤，洗涤，得到棕色固体，即为铁基沸石咪唑酯框架配位聚合物(FeDT-ZIF)；

(4)氮掺杂碳载铁基(Fe-N/C)氧还原催化剂的制备：将步骤(3)得到的铁基沸石咪唑酯框架配位聚合物(FeDT-ZIF)通过高温热处理，即得氮掺杂碳载铁基(Fe-N/C)氧还原催化剂。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤(1)具体为：将硝酸胍溶于有机溶剂中，加入水合肼，加热并回流反应，过滤后得到白色固体，再将白色固体溶于水，在其中加入乙酰丙酮，加热下反应，过滤，固体用水洗涤并干燥后得3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)。

6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤(1)具体为：将硝酸胍溶于二氧六环溶液中，加入水合肼，加热至80-140℃并回流反应1-6h，过滤后得到白色固体，再将白色固体溶于水，在其中加入乙酰丙酮，加热至50-90℃下反应1-6h，过滤，固体用水洗涤并干燥后得3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)。

7.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤(1)具体为：将硝酸胍溶于二氧六环溶液中，加入水合肼，加热至90-130℃并回流反应2-5.5h，过滤后得到白色固体，再将白色固体溶于水，在其中加入乙酰丙酮，加热至55-85℃下反应2-5.5h，过滤，固体用水洗涤并干燥后得3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)。

8.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤(2)具体为：将3,6-二(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)装入盛有有机溶剂的反应器中，在常温下搅拌均匀后加入咪唑的有机溶液，升温进行回流反应，冷却至室温，过滤，洗涤，干燥，即得到3,6-二(咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(DT)配体。