[发明专利]基于高堆砌度石墨烯改性高导热碳塑合金的可控制备方法

说明书

本发明公开了一种基于高堆砌度石墨烯改性高导热碳塑合金的可控制备方法。该碳塑合金按重量百分比包括以下组分：高堆砌度石墨烯填料5‑50%、热固性树脂30‑55%、偶联剂0.2‑2%、树脂稀释剂1‑5%、固化剂7‑15%、增强填料5‑20%、助剂2‑5%。所述高堆砌度石墨烯填料是由四种不同规格的碳材料组成，其中石墨烯A占比5‑15%、石墨烯B占比2‑5%、纳米石墨微片C占比15‑45%、纳米石墨微片D占比35‑78%。将高堆砌度石墨烯填料添加到热固性树脂基体中，易形成完善的传热通道，进而可控制备导热系数为10‑25W/m·K的高导热碳塑合金材料。本发明制备得到的高导热碳塑合金可采用模压或注塑成型加工成各类散热部件，适用于工业散热、照明散热、电子器件散热等领域。

技术领域

本发明属于导热材料技术领域，具体涉及一种基于高堆砌度石墨烯改性高导热碳塑合金的可控制备方法。

背景技术

塑料作为一种重要的高分子化合物材料，应用范围非常广泛。塑料凭借其具有设计自由度高、易加工成型、成本低等优点，逐渐被用来替代金属的应用，但是塑料本身的导热性与金属的高导热性相比，其导热性能普遍较差，这限制了塑料在导热散热领域的应用。

石墨烯是目前发现是最薄、强度最大、导电导热性能最强的一种新型二维碳材料。石墨烯的导热系数高达5300W/m·K，远高于普通的金属材料。纳米石墨微片具有超大的径厚比，且具有纳米厚度，这使得纳米石墨微片易与其它材料如聚合物材料均匀复合并形成良好的复合界面。通过均质复配技术，将不同层数、粒径和堆积密度的石墨烯与纳米石墨微片搭配使用，可获得三维堆砌度高、导热通路完善的高导热石墨烯填料。选取热固性树脂作为基体，通过原位复合技术将高导热石墨烯填料均匀分散和复合在高分子基体中，可得到导热系数为10-25W/m·K的高导热碳塑合金材料。

现有石墨烯改性导热塑料的技术方案中，导热填料堆砌度对导热性能的影响没有得到充分研究。尤其是石墨烯导热塑料，集中关注的是单种类石墨烯的改性方案和分散方法对材料导热性能的影响，忽略了石墨烯本身规格尺寸搭配对导热的影响，特别是石墨烯层数、石墨烯粒径、石墨烯堆积密度等因素。

中国专利号CN108117717A公开了一种石墨烯/酚醛树脂高导热纳米复合材料及其制备方法，配方组成为：45-86％的酚醛树脂、10-50％的石墨烯或氧化石墨烯、0.1-2％的硅烷偶联剂和5-20％的固化剂，利用短时程、高速粉碎分散技术制得石墨烯/酚醛树脂共混母粒。其中所述的石墨烯或氧化石墨烯为尺寸50-100nm的改性石墨烯或改性氧化纳米石墨微片粉体。这种尺寸的石墨烯应用于导热复合材料中易产生如下难题：第一，石墨烯尺寸是纳米级，极易发生团聚，在高粘度树脂中极难分散均匀，造成导热不均匀现象；第二，石墨烯尺寸范围极小，不能提供形成导热网络所需的骨架支撑结构，只能通过提高填充分数使得石墨烯颗粒相互靠近、接触形成导热通道，所需石墨烯含量较高；第三，纳米尺寸石墨烯相互接触形成的导热网络，一方面石墨烯片层间接触点较多，热阻较大，另一方面石墨烯与高分子树脂间接触面积也大，热阻也高，无论如何分散和复合都难以消除上述接触热阻，所以综合导热效果不会很好。

中国专利号CN106009642A公开了一种物理剥离石墨烯-塑料复合材料及制备方法，该复合材料按重量百分比包括以下组分：导热粉体5-60％、塑料40-90％、助剂1-5％；所述导热粉体为物理剥离石墨烯，采用双螺杆挤出机混合制造石墨烯-塑料复合母粒；石墨烯的粒度为50-5000目，石墨烯的层数为2-50层，石墨烯的碳含量为85-99.8％。所述物理剥离石墨烯粒度和层数分布较广，在使用时仅限于单一目数的石墨烯，所得复合材料热导率不高，且在同一水平范围。单一规格尺寸的石墨烯在导热应用中存在如下问题：小尺寸石墨烯接触热阻大，填料添加量需要比较高，成本较高，对复合材料机械性能影响也较大；大中尺寸石墨烯易形成导热通路，但堆砌度小，易产生空隙，造成导热网络不丰富，导热值不高。

发明内容

本发明的目的之一是通过均质复配技术，搭配使用不同层数、粒径和堆积密度的碳材料，获得三维堆砌度高、导热通路完善的高导热石墨烯填料。