[发明专利]一种大气有机气溶胶检测及源解析方法

说明书

本发明通过离线采集大气气溶胶样品，不仅可以拓展大气气溶胶样品的空间分辨率和气溶胶质谱仪的测量颗粒的尺寸范围，还可以实现气溶胶的长期观测。通过水溶性和非水溶性提取的样品，可以最大化还原有机气溶胶的全部组分。使用AMS分别对水溶性有机物样品和非水溶性有机物样品进行测量，测量得到初始水溶性有机物质谱矩阵和初始非水溶性有机物质谱矩阵。使用TOC分析仪对水溶性有机物样品进行分析，使用OC/EC分析仪对非水溶性有机物样品进行分析，然后对AMS获得的数据进行修正。再通过PMF解析得到因子，并且与GC‑MS与LC‑MS所测的分子标志物进行相关性比对，从而提高源解析结果准确性。此外，滤膜采集和样品分析方法操作简单，大大节省了人力和设备维护的成本。

技术领域

本发明涉及环境保护技术领域，尤其涉及一种大气有机气溶胶检测及源解析方法。

背景技术

大气气溶胶不仅会影响空气质量和大气能见度、危害公众身体健康、影响社会经济发展，还对区域乃至全球的气候有着重要的影响。有机气溶胶(OA)是细粒子最重要的组成部分，比重可占到气溶胶总质量的20％～90％。大气中OA的生成包括一次直接排放，主要包括生物质、化石燃料焚烧及烹调等排放等，也可由二次反应生成，二次有机气溶胶(SOA)的形成需要前体物(例如，挥发性有机物)和氧化剂的参与(例如臭氧)。

OA在传输过程中可参与各种物理化学过程，对气溶胶整体的物理化学特性具有重要影响，对地球气候系统也有着重要作用。例如，水溶性有机物是大气颗粒物的主要组分之一，占大气中有机物的10-80％，可以潜在地改变气溶胶的吸湿性，表面张力和密度，从而对CCN的形成有重要的影响。另一方面，水溶性有机碳的湿沉降是地表水中有机碳的重要来源，可以在全球碳循环中发挥重要作用。此外，有机气溶胶中的棕碳(BrC)的光吸收作用对全球气候变化、辐射强迫、大气光化学反应都会造成重要影响。

对有机气溶胶的识别一直是国内外学者研究的重点，随着质谱技术的发展，研究者开始利用GC-MS来鉴定或定量分子水平的有机组分，然而由于OA成分的复杂性，在分子水平上可鉴定出的有机物通常只OA质量的10％左右，使得因子分析溯源所得结果可能存在较大偏差。Turpin等通过分析膜采样样品中元素碳与有机碳的比值，使用元素碳示踪方法(EC-tracer method)，估算出了一次有机气溶胶和二次有机气溶胶的含量，但此方法的时间分辨率通常较低，而且结果受一次排放源的比值的较大影响。

在过去的数十年，Aerodyne公司生产的气溶胶质谱仪(Aerosol MassSpectrometer,AMS)、颗粒物化学组分在线监测仪(Aerosol Chemical SpeciationMonitor，ACSM)在世界范围内得到了广泛应用，在大气气溶胶尤其是OA的来源解析研究方面取得了相当可观的成果。AMS是目前世界上最为先进的可以对大气细粒子浓度、组分、粒径进行快速在线检测的仪器。AMS的质谱检测范围很广，可达几千，因此包含丰富的成分信息，在样品量较多的情况，通过应用正矩阵因子分解法(PMF)对所得质谱数据集的源解析，能够得到较好的OA源解析结果。

尽管AMS/ACSM的广泛应用使得我们对OA的性质及来源贡献有了更深刻的认识，但仍存在一些局限性。首先，由于空气动力透镜设计的限制，常规的AMS/ACSM只能测量亚微米颗粒物(PM₁)，虽然最近已经开发出新型的空气动力学透镜，可配置在AMS/ACSM上可用于测量PM_2.5，但是目前该仪器的应用较少，我们对于1μm的颗粒物中OA的认识仍然十分有限。此外，由于AMS运行成本较高、维修和维护复杂，通常只应用于短期和高强度外场观测。

发明内容

为解决上述问题，本发明提出一种大气有机气溶胶检测及源解析方法，不仅可以拓展大气有机气溶胶样品的空间分辨率和气溶胶质谱仪的测量颗粒的尺寸范围，最大化还原有机气溶胶的全部组分，还可以实现气溶胶的长期观测。此外，滤膜采集和样品分析方法操作简单，大大节省了人力和设备维护的成本。并且源解析结果准确性高。

技术方案：本发明提出一种大气有机气溶胶检测及源解析方法,包括以下步骤：