[发明专利]一种乙醇催化转化制备甲基苯甲醇的方法

权利要求书

1.一种乙醇催化转化制备甲基苯甲醇的方法，其特征在于，步骤如下：

(1)配制过渡金属盐水溶液和/或过渡金属盐醇溶液；

(2)以步骤(1)配制的过渡金属盐水溶液和/或过渡金属盐醇溶液，等体积浸渍磷酸盐；浸渍完后室温静置0.5～2h；

(3)将步骤(2)静置后的混合物于50℃烘箱放置干燥8～20h；

(4)将步骤(3)干燥后的产物于350～450℃经氧气气氛氧化1～5h，然后在300～700℃氢气还原0.5～2h，即得到过渡金属修饰的磷酸盐催化剂；

所述的过渡金属修饰的磷酸盐催化剂包括两部分：过渡金属和磷酸盐，过渡金属修饰量为磷酸盐重量的0.01～50wt％；过渡金属修饰的磷酸盐催化剂以重量百分比计所包含的组分：

1)过渡金属为Co、Ni、Cu、Ag、Pd、Rh、Ru、Pt、Ir、Zn、Y中的一种或两种以上组合；过渡金属是氧化态或金属态；采用过渡金属的硝酸盐、氯化物、乙酸丙酮盐、硫酸盐或醋酸盐为前驱体，修饰量为磷酸盐重量的0.1～50wt％；

2)磷酸盐为羟基金属磷酸盐和/或金属磷酸盐，其中，羟基金属磷酸盐为A_xB_yC_zD_mE_n(OH)₂(PO₄)₆，x+y+z+m+n＝9～10，9～10≥x,y,z,m,n≥0；金属磷酸盐为A_xB_yC_zD_mE_n(PO₄)₂，x+y+z+m+n＝3,3≥x,y,z,m,n≥0；其中A、B、C、D、E相同或不同，选自Mg、Ca、Sr、Ba、Pb中的一种或两种以上组合；磷酸盐是一种或两种以上的机械混合物；

(5)在反应温度300～450℃，反应压力1-50atm条件下，将乙醇通入载有过渡金属修饰的磷酸盐催化剂的反应器中，乙醇的液相流量为0.05～0.32mL/h，一步法生产甲基苯甲醇。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述的过渡金属盐水溶液的浓度为0.08g/mL～1.0g/mL，过渡金属盐醇溶液的浓度为0.08～0.3g/mL。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述的过渡金属对应的可溶性盐为氯化物、硝酸盐、乙酰丙盐、硫酸盐、醋酸盐中的一种或两种以上混合；醇溶剂选择甲醇和/或乙醇。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，步骤(4)中，氧气氧化的浓度为0.01～20vol％O₂/N₂、0.01～20vol％O₂/He、0.01～20vol％O₂/Ar中的一种；氢还原浓度为5～20vol％H₂/N₂、5～20vol％H₂/He、5～20vol％H₂/Ar中的一种。

5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤(4)中，氧气氧化的浓度为0.01～20vol％O₂/N₂、0.01～20vol％O₂/He、0.01～20vol％O₂/Ar中的一种；氢还原浓度为5～20vol％H₂/N₂、5～20vol％H₂/He、5～20vol％H₂/Ar中的一种。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的过渡金属修饰的磷酸盐催化剂中的过渡金属为Co，其修饰量为磷酸盐的0.01～50wt％。