[发明专利]一种单分散贵金属负载的单层水滑石材料及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种单分散贵金属负载的单层水滑石材料及其制备方法和应用。本发明采用一步共沉淀法，通过调控水滑石主体层板种类、贵金属离子种类，合成了一系列单分散贵金属负载的单层水滑石材料。该材料在脱氢耦合反应中展示了优异的催化活性。本发明生产的催化剂，操作简便，贵金属处于单分散状态，使用成本低，易于大规模生产应用。

技术领域

本发明属于催化材料技术领域，特别涉及一种单分散贵金属负载的单层水滑石材料及其制备方法和应用。

背景技术

均相催化剂在催化反应中扮演了重要的作用。其中贵金属配合物均相催化剂具有催化效率高，选择性好，适用范围广，催化均匀等优点，一些贵金属例如铑，钌，钯等元素由于具有独特的d电子构型，可以促进许多化学反应进行。贵金属配合物催化剂广泛应用于精细化工合成和生物制药等行业中，可以应用于氢化反应、羰基加成反应、烯烃氧化反应，C-C合成反应以及脱氢耦合反应等。

贵金属价格昂贵，作为均相催化剂又难于回收利用，限制了贵金属均相催化剂的进一步应用。如何开发出具有高活性且易回收的催化剂一直是人们的目标。近来，单分散甚至单分散催化剂被认为是连接均相催化剂和多相催化剂桥梁，它一方面具有均相催化剂的高活性，另一方面又可以方便的实现回收利用。

水滑石(Hydrotalcite)，其主体一般由两种金属的氢氧化物构成，因此又称为层状双羟基复合金属氧化物(Layered Double Hydroxides,简写为LDHs)。水滑石组成结构式是:[M²⁺_1-xM³⁺_x(OH)₂](A^n-)_x/n·mH₂O，其中M²⁺和M³⁺分别为二价和三价金属阳离子，A^n-是层间可交换阴离子，x为M³⁺/(M²⁺+M³⁺)的摩尔比值，m为层间水分子的摩尔量。由于独特的层状结构以及受晶格定位效应的影响，其层板由均匀分散的二价阳离子和三价阳离子与羟基以共价键构成有序的主体结构，本身就具有原子高度分散的特点。利用水滑石独特的晶格定位效应通过共沉淀方法合成的单分散贵金属催化剂，可以使得催化活性位点充分暴露，通过贵金属的单分散，使其在低负载量时具有较高的催化效率和选择性。

发明内容

本发明的目的旨在提供一种单分散贵金属负载的单层水滑石材料及其制备方法和应用，通过共沉淀法一步合成将单分散贵金属负载的单层水滑石上，充分利用了水滑石层板金属元素高度分散特点，增加了活性位点与底物的接触，应用于催化脱氢耦合反应中，提高了其催化活性和选择性；在保持催化剂具有高活性的同时，避免了均相催化剂难以回收的缺点。

本发明技术方案如下：

一种单分散贵金属负载的单层水滑石材料，其化学式为：[M²⁺_1-xM³⁺_x(OH)₂]^x+·[N^y+_k]^yk+·(A^n-)_(x+yk)/n·mH₂O，其中，M²⁺是Mg²⁺、Ni²⁺或Zn²⁺中的至少一种；M³⁺是Fe³⁺或Al³⁺中的至少一种；N^y+是Ru³⁺、Rh³⁺或Pd²⁺中的至少一种；0.2≤x≤0.33；0k0.15；A^n-是NO₃^-或CO₃^2-，n为阴离子的化合价数；m为结晶水数量，取值范围为0.5-9。