[发明专利]氧化石墨烯合成方法

说明书

本发明公开一种氧化石墨烯合成方法，涉及化学产品生产技术领域，它包括如下步骤：在室温条件下，在具有研磨功能的设备中，依次加入石墨粉、浓硫酸、硝酸钠、高锰酸钾，研磨，其中，所述浓硫酸用量为石墨粉用量的5倍量至20倍量，待物料由粘稠变成粉末状后，缓慢滴加适量的水，继续研磨至物料颜色由墨绿色变为黄褐色，加入浓度为30%的双氧水，直至物料变为亮黄色，经洗涤、剥离获得氧化石墨烯溶液，与现有技术相比，本方法采用研磨法进行石墨的氧化，反应物在室温条件下进行混合，除了浓硫酸被水稀释放热导致物料自然升温并自然冷却，不需要采取加热和冷却方法对反应过程进行干预，反应条件温和。

技术领域

本发明涉及化学产品生产技术领域，尤其是氧化石墨烯合成方法。

背景技术

氧化石墨烯是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，特点是表面官能团丰富，具有良好的润湿性能和表面活性，在改善材料的热学、电学、力学等综合性能方面发挥着非常重要的作用，而且在水中的分散性较好，易于实现对石墨烯的改性及功能化，因此该方法常被用于复合材料、储能等研究中。氧化石墨烯经还原可以实现石墨烯的大批量制备。

氧化石墨烯一般由石墨经强酸氧化而得。主要有三种制备氧化石墨的方法：Brodie法，Staudenmaier法和Hummers法。其中Hummers法的制备过程的时效性相对较好而且制备过程中也比较安全，是目前最常用的一种。它采用浓硫酸中的高锰酸钾与石墨粉末经氧化反应之后，得到棕色的在边缘有衍生羧酸基及在平面上主要为酚羟基和环氧基团的石墨薄片，此石墨薄片层可以经超声或高剪切剧烈搅拌剥离为氧化石墨烯，并在水中形成稳定、浅棕黄色的单层氧化石墨烯悬浮液。

Hummers法制备氧化石墨烯的方法通常是在冰水浴中将石墨粉、硝酸钠和高锰酸钾依次加入适量的浓硫酸中，并搅拌一段时间，这个阶段是强氧化剂浓硫酸和高锰酸钾逐渐吸附在石墨的边缘，并对边缘部分进行氧化和插层，破坏了片层间的部分分子间作用力，生成羟基、环氧基等一些氧化基团，同时石墨片层间距有小幅度的增加。当低温氧化作用完成后，进入中温，即温度在35-40℃之间的反应阶段。这个阶段中，随着反应温度的上升，浓硫酸和高锰酸钾的氧化性逐渐增强，其对石墨片层的氧化和插层作用得到提高，石墨片层中生成了更多的氧化基团，并且随着片层间距的进一步增大，氧化剂逐渐向片层内部渗透，为整个片层剥离打下了基础。在高温，即温度在80℃以上的反应阶段，随着去离子水的加入，使浓硫酸大量放热，促使片层间残存的作用力得到破坏，最终使片层剥离。

然而，Hummers法制备氧化石墨烯，在石墨氧化过程中分为低温、中温、高温三个操作步骤，需要用冰水浴和加热，操作过程繁琐、反应时间长而且需要消耗额外的能源；在反应过程中，为了使物料能够搅拌，需要加入石墨粉的40倍以上的浓硫酸作为液体介质，在反应后处理中需要除去过量的硫酸并会产生大量的含酸废水，对氧化石墨烯的生产和环境保护是极为不利的。

发明内容

本发明所要解决的问题是提供一种氧化石墨烯合成方法，这种方法可以解决现有Hummers法制备氧化石墨烯的技术操作繁琐、反应时间长、浓硫酸消耗量大的缺点。

为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案是：它包括如下步骤：在室温条件下，在具有研磨功能的设备中，依次加入石墨粉、浓硫酸、硝酸钠、高锰酸钾，研磨，其中，所述浓硫酸用量为石墨粉用量的5倍量至20倍量，待物料由粘稠变成粉末状后，缓慢滴加适量的水，继续研磨至物料颜色由墨绿色变为黄褐色，加入浓度为30%的双氧水，直至物料变为亮黄色，经洗涤、剥离获得氧化石墨烯溶液。

上述技术方案中，更具体的方案还可以是：所述石墨粉、浓硫酸、硝酸钠、高锰酸钾的质量比为1：5～20：1：4。

进一步的：经洗涤后，将石墨的氧化产物配成1mg/ml的氧化石墨悬浊液，用超声波细胞粉碎机进行剥离，剥离时间为60min，功率为900w。

由于采用了本发明的技术方案，与现有技术相比，具有如下有益效果：