[发明专利]一种纳米复合材料吸附剂及其制备方法、应用

说明书

本发明提供一种纳米复合材料吸附剂及其制备方法、应用，该制备方法包括：将SWCNH分散到硝酸溶液中进行改性，得到羧基化SWCNH；将羧基化SWCNH与对苯二胺为反应原料，在氮气保护下，经过催化剂催化，得到SWCNH‑NH₂纳米填料；将3,3′,4,4′‑联苯四羧酸二酐与无水N,N‑二甲基乙酰胺混合搅拌至完全溶解得到溶液I；在溶液I中加入所述SWCNH‑NH₂纳米填料后在0℃的冰水混合物环境中搅拌得到溶液II；在溶液II中加入对苯二胺，继续低温搅拌，使反应物充分反应，最终得到分散均匀、粘稠的淡黄色聚酰胺酸溶液。本发明制备的PAA/SWCNH‑NH₂纳米复合材料吸附剂对含水溶液中铀酰离子吸附量高，吸附速度快，重复使用效果好，对铀离子具有较强选择性的吸附能力，能够有效地吸附并回收水溶液中的铀酰离子。

技术领域

本发明涉及材料技术领域，尤其涉及一种纳米复合材料吸附剂及其制备方法、应用。

背景技术

近年来，核能作为一种相对清洁的能源得到广泛的发展，对铀(核能发展中至关重要元素之一)的需求不断增大，目前环境中其主要来源主要有：铀矿山开采的固体和液体废物，含铀矿物(如含铀磷矿)的矿渣，核燃料加工及乏燃料后处理废物等。由于其具有放射性，一旦暴露于环境中，将会对人类健康及生态系统构成严重的危害。由于铀的极大的应用价值和对人体及环境的有害性的双重性，所以安全的对铀的使用，对铀进行恰当的后处理、检测和分离回收具有十分重要的现实及深远意义。

目前，溶液中铀的处理方法主要有膜法分离、生物法、沉淀/共沉淀法、溶剂萃取法、离子交换法和吸附法等，吸附法因其去除率高、处理工艺简单等被广泛研究与应用。传统铀吸附材料在实际应用中存在吸附容量低、选择性不佳、吸附稳定性差或吸附速度较慢等缺陷，寻找新型吸附铀材料以克服传统吸附材料的不足意义重大。聚合物材料由于具有相对较低的制备成本、较高的机械强度、较好的环境耐受度以及易化学修饰等特性而受到广泛关注。而且含N功能基(如氨基及亚胺基)对铀也有良好的吸附性能(J.Radioanal.Nucl.Chem.298(2013)1375-1383.)

作为碳纳米材料家族中新成员的单壁碳纳米角(SWCNH)，采用激光消融石墨法制得，SWCNHs的制备不使用金属催化剂，因而制得的SWCNHs不含任何金属杂质，可以高纯度的大批量生产。作为一种大丽花形的球状聚集纳米尺寸的碳管，由于其巨大的表面积和内部纳米空间、丰富的纳米孔隙结构、以及表面很容易被功能化修饰，引入的基团(如氮，氨基等官能团)可增强材料表面的亲水性和材料与铀离子的物理化学作用，提高材料的铀离子吸附性能等优点，因而在作为吸附材料方面有着广阔的应用前景。本发明是将含N功能基(如氨基及酰胺基)的聚酰胺接枝在碳纳米角上，构筑单壁碳纳米角增强聚酰胺纳米复合材料，充分发挥二者(碳纳米角和聚酰胺)在吸附放射性铀离子上各自的优势。结果显示：此纳米复合材料具有很好的更强的吸附能力强，吸附速度快，重复使用效果好，对铀离子具有较强选择性的吸附能力，能够有效地吸附并回收水溶液中的铀酰离子。

发明内容

本发明的目的在于解决上述现有技术存在的缺陷，提供一种对含水溶液中铀酰离子吸附量高，吸附速度快，能够有效地吸附并回收水溶液中的铀酰离子的纳米复合材料吸附剂及其制备方法、应用。

一种纳米复合材料吸附剂的制备方法，包括以下步骤：

步骤1：将SWCNH分散到硝酸溶液中进行改性，得到羧基化SWCNH；

步骤2：将所述羧基化SWCNH与对苯二胺为反应原料，在氮气保护下，经过催化剂催化，得到SWCNH-NH₂纳米填料；

步骤3：在氮气保护下，将3,3′,4,4′-联苯四羧酸二酐与无水N,N-二甲基乙酰胺混合搅拌至完全溶解得到溶液I；

步骤4：在溶液I中加入所述SWCNH-NH₂纳米填料后在0℃的冰水混合物环境中搅拌得到溶液II；