[发明专利]用于有机液体储氢材料脱氢反应的催化剂及其制备方法有效
申请号: | 201811201433.8 | 申请日: | 2018-10-16 |
公开(公告)号: | CN111054383B | 公开(公告)日: | 2023-01-24 |
发明(设计)人: | 柯俊;童凤丫;孙清;缪长喜 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院 |
主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;B01J37/10;C01B3/26;C01B3/22 |
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地址: | 100728 北*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 用于 有机 液体 材料 脱氢 反应 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种用于有机液体储氢材料脱氢反应的催化剂,催化剂在X射线光电子能谱中,催化剂表面原子比Fe : Pt为0.14~0.47;其中,
所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,以重量份数计,包括以下组分:
1)0.1~10份Pt-Fe纳米颗粒或其氧化物;
2)0.1~5份碱金属或其氧化物;
3)0.1~10份镧系元素Ln或其氧化物;Ln选自La、Ce、Pr、Nd中的至少一种;
4)80~99份载体S;S选自氧化铝、氧化硅、氧化钛中的至少一种;
所述有机液体储氢材料脱氢催化剂的制备方法,包括以下步骤:
a)将Pt和Fe的可溶化合物溶于水中,与还原剂、纳米颗粒包覆试剂、可溶性卤化物接触,经处理后得到Pt-Fe纳米颗粒;
b)将碱金属和镧系元素的可溶性盐溶于水中,加入载体S中,混合处理后得催化剂前体I;
c)将a步骤得到的Pt-Fe纳米颗粒分散于溶剂中,加入b步骤得到的催化剂前体I中,混合,挥干溶剂,经处理得有机液体储氢材料脱氢催化剂;
所述溶剂选自乙醇、丙醇、正丁醇中的至少一种;在步骤a)中,还原剂选自水合肼或硼氢化钠中的一种,包覆试剂选自聚乙烯吡咯烷酮,可溶性卤化物选自氯化钾或溴化钾中的一种。
2.根据权利要求1所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,以重量份数计,Pt-Fe纳米颗粒或其氧化物的份数为0.1~3.5份。
3.根据权利要求1所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,以摩尔比计,催化剂中Fe: Pt为(0.08~0.96) : 1。
4.根据权利要求3所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,以摩尔比计,催化剂中Fe: Pt为(0.2~0.67) : 1。
5.根据权利要求1所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,碱金属元素选自K、Na、Rb、Cs元素中的至少一种,以重量份数计,碱金属或其氧化物的份数为0.5~2.5份。
6.根据权利要求1所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,其特征在于镧系元素选自La、Ce、Pr、Nd元素中的至少一种,以重量份数计,镧系元素或其氧化物的份数为0.5~5份。
7.根据权利要求6所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,其特征在于镧系元素选自La和Nd,或者选自Ce和Nd。
8.根据权利要求1所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,其特征在于载体S为γ-Al2O3或SiO2中的至少一种。
9.根据权利要求8所述用于有机液体储氢材料脱氢的催化剂,其特征在于,载体S为γ-Al2O3。
10.根据权利要求1所述用于轻质烷烃脱氢的催化剂,其特征在于X射线光电子能谱中,催化剂表面原子比Fe : Pt为0.19~0.38。
11.根据权利要求1所述的催化剂,其中,所述有机液体储氢材料脱氢催化剂的制备方法,包括步骤d),制备过程中还包括浸渍、烘干、焙烧的步骤。
12.一种有机液体储氢材料脱氢的方法,反应条件如下:反应压力为0~1MPa、温度为200~450℃ 、质量空速为0.1~10 h−1;有机液体储氢材料与权利要求1~11任一项所述的催化剂接触反应产生氢气及相应芳烃。
13.根据权利要求12所述的有机液体储氢材料脱氢的方法,其特征在于有机液体储氢材料选自甲基环己烷、环己烷、四氢萘、十氢萘、全氢氮乙基咔唑和全氢咔唑中的至少一种。
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