[发明专利]一种以碳纳米管为原料合成多金属碳化物的制备方法

说明书

本发明公开一种以碳纳米管为原料合成的多金属碳化物的制备方法，属于材料制备技术领域；针对现有的制备方法较为复杂且仅适用于制备一种的问题多金属碳化物，本发明以碳纳米管作为碳源，与金属盐M(M＝Fe、Co、Ni)和钼酸铵或钨酸铵均匀混合，然后通过管式炉下，惰性气氛煅烧，最终形成多金属碳化物；该制备方法操作简单、成本低、重复性好，具有普适性，可以制备一系列多金属碳化物，主要包括双金属碳化物Co₃Mo₃C、Ni₃Mo₃C、Fe₃Mo₃C、Co₆W₆C、Ni₆W₆C和Fe₆W₆C以及三金属碳化物三金属碳化物Co_xFe_3‑xMo₃C、Co_xNi_3‑xMo₃C、Ni_xFe_3‑xMo₃C、Co_xFe_6‑xW₆C、Ni_xFe_6‑xW₆C和Co_xNi_6‑xW₆C，并且得到的多金属碳化物具有优异的电催化析氢性能。

技术领域

本发明属于材料制备技术及应用领域，具体涉及一种以碳纳米管为原料合成多金属碳化物的制备方法。

背景技术

过渡金属碳化物由于其独特的理化性质：如强导电性，化学稳定性、高熔点而受到人们的广泛关注。尤其是在能源方面，如锂离子电池、超级电容器、电催化水裂解等方面，金属碳化物都具有优异的催化性能。相比与单金属碳化物，双金属碳化物由于其本身含有金属-金属键，可增强材料的导电性。同时，金属之间的协同效应更有利于调控催化剂本身的电子结构，提高材料的催化活性。

传统的双金属碳化物合成方法有电弧熔化法。采用此方法需要较高的温度，对设备要求苛刻，消耗能量高。另一种方法是程序升温还原法，采用该方法需要通入含碳的有机气体作为碳源，采用此方法合成的双金属碳化物常常含有杂项，并且实验重复性较差。近年来，Zou等人于Nanoscale,2015,7,3130-3136以双氰胺为原料制备了碳包覆的钴钨双金属碳化物，该材料可作为高效的析氢催化剂。Ma等人于J.Am.Chem.Soc.,2012,134,1954-1957报道了以离子交换树脂为前驱体制备了双金属碳化物Co₆Mo₆C₂。这些方法只适用于单一的双金属碳化物的制备，不具有普适性。

发明内容