[发明专利]一种制备碳化铁/石墨烯复合体的方法

说明书

一种制备碳化铁/石墨烯复合体的方法，本发明涉及一种碳化物复合材料的制备方法，它要解决现有制备碳化物/石墨烯复合体方法工艺复杂以及作为载体担载铂(Pt)后催化活性低的问题，而提供一种简单、大规模制备碳化物/石墨烯复合体的方法。制备方法：一、将氧化石墨加入蒸馏水超声得到均匀分散溶液；二、将三氯化铁加入到氧化石墨溶液中，通过静电吸附作用得到三氯化铁与氧化石墨溶液；三、将亚铁氰化钾在搅拌下加入到三氯化铁与氧化石墨溶液中，获得亚铁氰化铁与氧化石墨悬浊液；四、将步骤三的悬浊液经冻干处理，得到亚铁氰化铁与氧化石墨复合体；五、将步骤四的复合体氮气下煅烧，冷却至室温，浓盐酸浸泡除杂，得到碳化铁/石墨烯复合体。

技术领域

本发明涉及一种碳化物复合材料的制备方法，特别是一种制备碳化铁/石墨烯复合体的方法。

背景技术

新型纳米催化剂材料与纳米结构的构筑是目前材料科学的研究热点。特别是纳米材料的构筑在光电化学、工业催化以及能量转化和储存等诸多领域有着重要的应用价值。

过渡金属碳化物由于具有“类铂”的电子结构特征、优异的抗CO气体中毒以及在强酸和强碱介质中优良的耐久性等特性，被广泛应用于各类工业催化反应(如加氢脱硫反应、加氢脱氮反应和加氢异构化反应)、太阳能电池、燃料电池以及锂电、超电等储能领域。碳化物的应用性能与其分散性和导电性有着密切关系。为使得碳化物的性能得到充分的发挥，须将其负载在载体上。碳材料，比如碳黑、石墨烯和碳纳米管等具有良好的物理化学性能，可以作为构建纳米复合体的基底。将碳化物与石墨烯复合可在一定的范围内可以有效改善碳化物的应用性能。同时，微粒的大小和均匀性是影响其催化性能的一个非常重要的因素，尺寸可控以及均一分布对于提高材料的性能十分必要。但当前合成尺寸可控、分散均匀的碳化物的合成方法较少并且制备过程相对复杂、繁琐。因此，探索新型简单的合成方法来实现碳化物纳米材料的大规模制备对于其应用具有重要的理论和实际意义。

发明内容

本发明目的是为了解决现有制备碳化物/石墨烯复合体方法工艺复杂以及得到的载体负载铂(Pt)后的催化剂催化活性低的问题，而提供一种简单、大规模制备碳化物/石墨烯复合体的方法。

本发明制备碳化铁/石墨烯复合体的方法按下列步骤实现：

步骤一，将氧化石墨分散到蒸馏水中，超声得到均匀分散的氧化石墨溶液；

步骤二，将铁源溶液加入到氧化石墨溶液中，超声通过静电吸附作用得到分散均匀的三氯化铁和氧化石墨溶液；

步骤三，将亚铁氰化钾溶液在搅拌的条件下加入到铁源和氧化石墨铁溶液中，获得亚铁氰化铁与氧化石墨悬浊液；

步骤四，将步骤三得到的反应悬浊液经冻干处理，得到亚铁氰化铁和氧化石墨复合材料；

步骤五，将步骤四得到的复合体再放入管式炉中通入氮气进行煅烧处理，然后随炉自然冷却至室温，用浓盐酸浸泡洗涤除去参与单质铁杂质，得到碳化铁/石墨烯复合体。

所述步骤二中所述的铁源为三氯化铁、硝酸铁或氯化亚铁。

本发明是基于静电组装的方法制备碳化铁/石墨烯复合体，所得到的碳化铁/石墨烯复合体具有组分间结合紧密、碳化物尺寸均一、均匀分散以及组分容易调控等优势，将其用作为贵金属Pt的载体，大幅度提升了Pt催化剂催化甲醇燃料电池阳极甲醇氧化反应的活性和稳定性，同时降低了贵金属Pt的用量，该复合体作为载体负载Pt的催化剂催化甲醇氧化的电流密度为353.6mA mg^-1Pt是购买的商业Pt/C活性(184.5mA mg^-1Pt)的1.92倍，并且在经过3600s的稳定性测试后，剩余电流密度为50.3mA mg^-1Pt，然而，商业Pt/C剩余电流密度仅为0.85mA mg^-1Pt，说明该碳化物/石墨烯复合体作为载体负载Pt的催化剂催化甲醇氧化的活性和稳定性要优于商业Pt/C，为今后燃料电池商业化奠定了基础。