[发明专利]一种利用界面反应制备单晶的方法

说明书

本发明涉及一种利用界面反应制备单晶的方法，特别是利用在冻结后的固体界面发生的反应来制备单晶的方法；针对传统方法在界面反应时存在反应物分子供给、聚集难以控制等缺点，本发明首次提出了溶液冻结诱导溶质分子均匀分散然后可控聚集。通过调控冻结的反应物的溶液的熟化过程，快速有效实现界面的化学反应。首次实现了在极低溶液浓度下获取反应产物；同时解决了高浓度下由于溶质分子的聚集过快而导致的化学反应进行过快，甚至得到副产物的问题。通过调控熟化的温度和熟化时间调控反应物分子的聚集速度，进而调控化学反应的进行。本发明提供的化学反应适用范围广，对于固固反应，固液反应，固气反应均使用，且实验方法简单，可操作性强。

技术领域

本发明涉及单晶制备与培养技术领域，具体是涉及一种利用界面反应制备单晶的方法，特别是利用在冻结后的固体界面发生的反应来制备单晶的方法。

背景技术

化学反应是自然界及人类生产活动最常见的化学现象，界面是化学反应一个重要的反应场所。界面处的化学反应伴随着的新物质的产生，随着化学反应的进行中，新物质的分子可能会发生重排，形成晶体。例如碳酸钙晶体，控制通入氢氧化钙溶液中二氧化碳的气流速度，使其缓慢的形成碳酸钙单晶。再如，目前制备银纳米晶体的方法通常为控制合适的硝酸银溶液的浓度以及控制还原剂硼氢化钠的加入速度。然而，物料加入速度的可控性存在较大的难度，因而导致形成的晶体存在非晶，多晶的现象。

发明内容

为了改善现有技术的不足，本发明旨在提供一种通过界面反应制备和培养单晶的方法，其中，利用溶液的冻结来控制界面反应中至少一种反应物料的供给和聚集速率从而实现界面处物料聚集速率的控制，进而实现反应产物的制备与单晶的培养。本发明首次通过冻结溶液的方式实现对界面处化学反应的控制，实现反应产物结晶的控制，即通过控制溶液冻结和任选地熟化的过程，实现对溶质分子(即反应物料)供给速率和聚集速率的调控，从而调控界面处化学反应的速率，进而调控反应产物的生成速度，实现产物的成核结晶及其单晶生长。该方法有望应用于通过界面反应能够制备和培养单晶的体系，由此制备得到的单晶可以应用于医药、生物、催化、化学化工和航空航天等领域。

本发明目的是通过如下技术方案实现的：

一种利用界面反应制备单晶的方法，所述方法包括如下步骤：

a1)分别配制发生界面反应的各反应物溶液，其中，配制所述溶液的溶剂为可冻结的溶剂；

a2)分别对步骤a1)的溶液进行冻结，得到各反应物溶液的冻结物，将各冻结物混合，任选地熟化，在各冻结物接触的界面处各反应物发生反应制备得到拟结晶物质的单晶；或者，

b1)配制发生界面反应的至少一种反应物溶液，其中，配制所述溶液的溶剂为可冻结的溶剂；

b2)对步骤b1)的溶液进行冻结，得到至少一种反应物溶液的冻结物，将其与至少一种气相反应物混合，任选地熟化，在冻结物和气相反应物接触的界面处至少一种反应物与至少一种气相反应物发生反应制备得到拟结晶物质的单晶；或者，

c1)配制发生界面反应的至少一种反应物溶液，记为溶液A，其中，配制溶液A的溶剂为可冻结的溶剂；配制发生界面反应的其他的至少一种反应物溶液，记为溶液B，其中，配制溶液B的溶剂的凝固点低于配制溶液A的溶剂的凝固点；

c2)对步骤c1)的溶液A进行冻结，得到溶液A的冻结物，将其与溶液B混合，任选地熟化，在冻结物和溶液B的界面处各反应物发生反应制备得到拟结晶物质的单晶。

根据本发明的实施方式，所述方法还包括如下步骤：

3)自步骤a2)或b2)或c2)的含有拟结晶物质的单晶的混合体系中分离得到拟结晶物质的单晶。

根据本发明的实施方式，所述方法还包括如下步骤：

4)收集步骤3)制备得到的单晶。