[发明专利]一种液相激光辅助合成异质原子掺杂石墨烯气凝胶的方法

说明书

本发明公开了一种液相激光辅助合成异质原子掺杂石墨烯气凝胶的方法，涉及无机纳米材料制备领域。包括如下步骤：步骤1、将氧化石墨烯和含异质原子化合物混合均匀，并放入水中进行超声分散得到均一稳定的混合溶液；步骤2、将得到的混合溶液通过液相激光辐照得到异质原子掺杂的氧化石墨烯溶液，随后向该溶液中加入还原剂在室温下反应1‑20小时得到异质原子掺杂的石墨烯溶液；步骤3、将得到的异质原子掺杂的石墨烯溶液洗涤至中性，经过低温冷冻干燥后，得到异质原子掺杂的石墨烯气凝胶包括。本发明利用含异质原子化合物的光分解产物提供掺杂的氮源或硫源，在常温常压液相环境中即可实现石墨烯的掺杂，有效阻止了石墨烯在掺杂过程中的堆叠。

技术领域

本发明属于无机纳米材料制备领域，特别是涉及一种液相激光辅助合成异质原子掺杂石墨烯气凝胶的方法。

背景技术

石墨烯由于具有比表面积大、导电性好、热导率高、机械性能强等优点，被广泛地应用在催化、气体吸附、生物成像以及能源领域。异质原子掺杂可以有效地调节石墨烯结构，改善其物理化学性能，极大扩展了它们的应用。例如氮掺杂石墨烯用于氧还原反应的催化剂，具有比传统铂催化剂更高的电催化活性和CO耐受性，因此有望取代燃料电池中的贵金属催化剂。而氮硫共掺杂的石墨烯由于硫元素和氮元素的协同效应，能进一步提高其催化性能。异质原子掺杂石墨烯也是催化剂优良的载体材料，和未掺杂的石墨烯相比，异质原子掺杂的石墨烯由于催化剂和载体之间较强的相互作用，可以有效地控制负载的催化剂的尺寸，从而提高催化活性和稳定性。

异质原子掺杂的石墨烯合成方法包括化学气相沉积法、球磨法、水热法、等离子体注入和电弧放电法等。然而，这些制备方法需要长时间的高温高压或在特殊气体气氛中高温煅烧，不利于大规模地生产；同时由于石墨烯具有较强的π键，无法避免在合成过程中石墨烯的堆叠。

发明内容

本发明的目的在于提供一种液相激光辅助合成异质原子掺杂石墨烯气凝胶的方法，利用含异质原子化合物的光分解产物提供掺杂的氮源或硫源，在常温常压液相环境中即可实现石墨烯的掺杂，有效阻止了石墨烯在掺杂过程中的堆叠。

为解决上述技术问题，本发明是通过以下技术方案实现的：

本发明为一种液相激光辅助合成异质原子掺杂石墨烯气凝胶的方法，包括如下步骤：

步骤1、将氧化石墨烯和含异质原子化合物按照质量比为1：0.005～500混合均匀，并放入水中进行超声分散，得到均一稳定的混合溶液；

步骤2、将步骤1得到的混合溶液通过液相激光辐照得到异质原子掺杂的氧化石墨烯溶液，随后向该溶液中加入还原剂在室温下反应1-20小时得到异质原子掺杂的石墨烯溶液；

步骤3、将步骤2得到的异质原子掺杂的石墨烯溶液洗涤至中性，经过低温冷冻干燥后，得到异质原子掺杂的石墨烯气凝胶。

进一步地，所述步骤1中添加的氧化石墨烯采用浓度为0.01～5mg/mL的氧化石墨烯溶液。

进一步地，所述含异质原子化合物是指含氮元素、硫元素或同时含氮元素和硫元素的化合物中的一种或者几种的混合物；

其中，所述含硫元素化合物选自硫化钠、硫单质、硫脲、硫代硫酸钠、二苄基二硫、对甲苯磺酸、2-噻吩甲醛中的一种或者几种的混合物；

其中，所述含氮元素化合物选自氨水、尿素、苯胺中的一种或者几种的混合物；

其中，所述同时含有氮元素和硫元素的化合物选自硫脲、氨基硫脲、4-噻唑啉酮类化合物中的一种或者几种的混合物。

进一步地，所述液相激光辐照所使用的激光参数为：波长为150nm～600nm的脉冲激光；能量为60～160mJ；脉宽为5～20ns；辐照时间为10～120min。