[发明专利]一种原子级单分散铱基催化剂、其制备方法及在甲醇气相羰基化制备乙酸甲酯中的应用

权利要求书

1.一种原子级单分散的铱基催化剂的制备方法，其特征在于，至少包括如下步骤：

a）将载体活性炭浸渍于含有铱元素和助剂元素M的溶液，经烘干、焙烧，得到前驱体；

b）将前驱体与含有一氧化碳和卤代烷烃的混合气接触进行后处理，得到所述原子级单分散的铱基催化剂；

或者将前驱体与含有一氧化碳和碘苯的混合气接触进行后处理，得到所述原子级单分散的铱基催化剂；

或者将前驱体与含有一氧化碳和溴苯的混合气接触进行后处理，得到所述原子级单分散的铱基催化剂；

所述催化剂包括活性组分、助剂组分和载体活性炭；

其中，所述活性组分中包含铱元素，所述助剂组分中包含助剂元素M；

所述铱元素以单核络合物的形式单原子分散在所述铱基催化剂中，如式I中所示：

Ir(CO)_xM_yX_z(O=AC) 式I

其中，助剂元素M选自La、Ce、Nd、Fe、Zr、Zn、Ru、Mn、Li中的至少一种；

X选自Cl、Br、I中的至少一种；

0≤x≤5，1≤y≤4，0＜z≤8；

(O=AC)表示活性炭上的含氧官能团，活性炭AC表面通过氧与络合物连接。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.05~5%；

所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量以铱元素的质量百分含量计。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.1~3%。

4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.1~1%。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述助剂组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.05~15%；

所述助剂组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量以助剂元素M的质量百分含量计。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤a）所述含有铱元素和助剂元素M的溶液中：

所述铱元素来自铱的氧化物、氢氧化物、硫化物、氯化物、金属有机物中的至少一种；所述助剂元素M来自助剂元素M的氧化物、氯化物、硝酸盐、碳酸盐、氢氧化物、醋酸化合物中的至少一种；所述载体活性炭AC选自椰壳炭、杏壳炭中的至少一种。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述铱元素来自纳米金属铱、三氧化二铱、二氧化铱、乙酰丙酮羰基铱、三氯化铱、四氯化铱中的至少一种。

8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述助剂元素M来自MnO、MnO₂、Mn₃O₄、MnCl₂、C₄H₆MnO₄、Fe₂O₃、Fe(NO₃)₃、FeCl₃、ZnO、ZnSO₄、ZnCl₂、RuCl₃、La₂O₃、LaCl₃、CeO₂、Li₂O、LiCl、CH₃COOLi、Nd₂O₃、ZrO₂、ZrCl₄中的至少一种。

9.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述椰壳炭的比表面积为500~1100m²/g；平均孔径为1~200nm。