[发明专利]一种原子级单分散的铱基催化剂其制备方法与应用有效
申请号: | 201811384632.7 | 申请日: | 2018-11-20 |
公开(公告)号: | CN111195530B | 公开(公告)日: | 2021-04-23 |
发明(设计)人: | 丁云杰;冯四全;宋宪根 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J31/20 | 分类号: | B01J31/20;C07C69/14;C07C67/36 |
代理公司: | 北京元周律知识产权代理有限公司 11540 | 代理人: | 杨晓云 |
地址: | 116023 *** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 原子 分散 催化剂 制备 方法 应用 | ||
1.一种制备原子级单分散的铱基催化剂的方法,其特征在于,至少包括如下步骤:
a)将载体浸渍于含有铱元素的溶液,经烘干、焙烧,得到前驱体;
b)将前驱体与含有一氧化碳和卤代烷烃的混合气接触进行后处理,得到所述原子级单分散的铱基催化剂;
其中,所述原子级单分散的铱基催化剂包括活性组分和载体;
其中,所述载体为活性炭;
所述活性组分中包含铱元素;
所述铱元素以单核络合物的形式单原子分散在所述催化剂中,如式I中所示:
Ir(CO)xXy(O=AC) 式I
其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种;
0x≤3,1≤y≤4;
(O=AC)表示活性炭上的含氧官能团,该单核络合物通过含氧官能团与活性炭连接。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.05~3%。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.1~2%。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量为0.1~1%;
所述活性组分在所述原子级单分散的铱基催化剂中的重量百分含量以铱元素的质量百分含量计。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤a)所述含有铱元素的溶液中,所述铱元素来自铱的氧化物、氢氧化物、硫化物、氯化物、金属有机物中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述铱元素来自纳米金属铱、三氧化二铱、二氧化铱、二羰基乙酰丙酮铱、三氯化铱、四氯化铱中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤a)所述载体选自椰壳炭、杏壳炭中的至少一种。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述椰壳炭的比表面积为500~1100m2/g;平均孔径为1~200nm。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述椰壳炭的比表面积为550~900m2/g,平均孔径为1~100nm。
10.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述杏壳炭的比表面积为600~1200m2/g,平均孔径为1~200nm。
11.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述杏壳炭的比表面积为650~1000m2/g,平均孔径为1~100nm。
12.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤b)所述含有一氧化碳和卤代烷烃的混合气中,一氧化碳和卤代烷烃的摩尔比为0.1~100:1。
13.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤b)所述含有一氧化碳和卤代烷烃的混合气中,一氧化碳和卤代烷烃的摩尔比为0.5~50:1。
14.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤b)所述卤代烷烃选自一氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、溴甲烷、溴乙烷、溴丙烷、二溴甲烷、溴仿、碘甲烷、碘乙烷、碘丙烷、碘苯中的至少一种。
15.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤b)所述后处理中,后处理温度为0~400℃,后处理压力为0.01~10.0MPa,后处理时间为0.01~12h。
16.根据权利要求15所述的方法,其特征在于,所述后处理温度为150~350℃。
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