[发明专利]一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201811469572.9 申请日: 2018-11-28
公开(公告)号: CN109626352B 公开(公告)日: 2022-07-05
发明(设计)人: 葛传长;曾繁俊;范拯华;苗荣荣;吴志红 申请(专利权)人: 上海杉杉科技有限公司
主分类号: C01B32/05 分类号: C01B32/05;C01B32/205;H01M4/587;H01M10/0525
代理公司: 广州粤高专利商标代理有限公司 44102 代理人: 任重
地址: 201209 上*** 国省代码: 上海;31
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摘要:
搜索关键词: 一种 倍率 锂离子电池 用类硬碳 石墨 负极 材料 及其 制备 方法
【说明书】:

本发明涉及一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料及其制备方法。所述制备方法包括如下步骤:S1:将热塑性聚合物粉碎,得聚合物粉体;S2:将聚合物粉体分散于含有氧化剂和表面活性剂的水溶液中进行液相低温氧化反应交联,然后热解得到富氧碳前驱体;S3:将富氧碳前驱体粉碎,石墨化后得类硬碳石墨化碳粉体;S4:将类硬碳石墨化碳粉体解聚,筛分,即得类硬碳石墨负极材料。本发明提供的制备方法以热塑性聚合物为原料,采用液相低温氧化交联和热解处理得到各向同性的富氧碳前驱体,再通过石墨化处理获得低取向度和大层间距的类硬碳石墨负极材料,从而改善了材料的充放电倍率性能,用于锂离子电池时,充放电倍率可以达到15C以上。

技术领域

本发明属于锂离子电池领域,具体涉及一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料及其制备方法。

背景技术

目前,锂离子电池已经在3C、动力和储能领域得到广泛应用,其中,锂离子动力电池市场成为全球锂电市场快速增长的最大引擎。随着消费者对电动汽车综合要求的提高,充放电速度快的锂离子电池愈发受到市场的青睐。作为锂电池核心组成部分,负极材料是制约锂离子电池快充能力的重要因素。目前已市场化的负极材料主要以石墨材料为主。石墨具有优异的稳定性(化学稳定性和热稳定性),结构有序,在生产成本和循环性能等方面具有显著的优势,但是鉴于石墨本身的晶体化层状结构特征,其理论层间距小,无法满足大电流充电的要求,在快速充电时存在“析锂”风险,给电池和整个用电系统带来严重的安全隐患。因此,对当前传统石墨负极进行改良以提高其倍率充放电能力显得尤为迫切。

目前,为提高石墨类材料倍率性能广泛采用的方法主要有表面包覆改性、减小颗粒尺寸、选用各向同性的沥青焦原料和石墨表面刻蚀造孔。专利CN1691374A公开了一种人造石墨负极改性方法,将包覆材料用溶剂溶解后包覆于石墨表面,再通过热解、炭化或石墨化的方式得到表面包覆改性的人造石墨负极材料,所得材料比表面积小、首次库伦效率高,但是工艺较为复杂,对设备要求高,引入的大量溶剂增加了后续处理成本,对环境影响大。专利CN106981632A将焦炭粉碎后进行表面包覆改性,经高温石墨化后再进行造粒和表面修饰处理,所得材料比表面积小,可逆容量和首次库伦效率高,但仍存在快充性能不足、收率低、成本高的缺陷。专利CN108199043A将石墨前驱体焦炭粉碎后进行表面氧化处理,然后再进行造粒和石墨化处理,通过减小一次颗粒尺寸和二次造粒技术制得低比表面积的高纯人造石墨,但在其制备过程中涉及高温表面氧化反应,工艺难度大、产品可控性差,操作成本高。

上述方法所得材料存在共同的结构缺陷,即主体石墨的结晶度高,层间距小,层状取向相对发达,各向异性特征明显,因此,快速充放电性能较差,不适合超高倍率应用领域。

因此,开发一种低石墨化度、大碳层间距和较高压实密度的超高倍率快充型人造石墨具有重要的研究意义和经济价值。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术中的石墨类材料主体石墨的结晶度高,层间距小,层状取向相对发达,各向异性特征明显,快速充放电性能较差的缺陷和不足,提供一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料的制备方法。本发明提供的制备方法以热塑性聚合物为原料,采用液相低温氧化交联和热解处理得到各向同性的富氧碳前驱体,再通过石墨化处理获得低取向度和大层间距的类硬碳石墨负极材料,从而改善了材料的充放电倍率性能,用于锂离子电池时,充放电倍率可以达到15C以上。

本发明的另一目的在于提供一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料。

为实现上述发明目的,本发明采用如下技术方案:

一种高倍率锂离子电池用类硬碳石墨负极材料的制备方法,包括如下步骤:

S1:将热塑性聚合物粉碎至其尺寸为微米级,得聚合物粉体;

S2:将聚合物粉体分散于含有氧化剂和表面活性剂的水溶液中,于80~180℃搅拌条件下进行液相低温氧化反应,交联得氧化产物,然后将氧化产物热解得到富氧碳前驱体;所述聚合物粉体和氧化剂的质量比为100:20~50;

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