[发明专利]一种FIB-TIMS测量含铀微粒同位素比的方法

说明书

本发明公开了一种FIB‑TIMS测量含铀微粒的同位素比的方法，解决了现有技术存在的流程复杂、耗时长，样品易损失，结果精密度差等问题。首先，通过聚焦离子束的SEM和EDS功能鉴定、定位含铀微粒；然后，通过聚焦离子束的微操作臂控制钨针将含铀微粒转移至铼灯丝上，通过离子束沉积技术将含铀微粒焊接固定在铼灯丝上，最后，再利用热电离质谱对含铀微粒的同位素比进行测量。该方法将含铀微粒样品固定在铼灯丝表面，可直接对含铀微粒的固体样品进行分析，前处理方法简单快捷，稳定可靠，对样品的利用率高，避免了试剂污染和样品损失，且分析结果的准确度和精密度高，可分析包括²³⁵U/²³⁸U、²³⁴U/²³⁸U、²³⁶U/²³⁸U在内的铀同位素比。

技术领域

本发明属于核监控及核环境分析领域，具体涉及一种FIB-TIMS测量含铀微粒同位素比的方法。

背景技术

国际原子能组织（International Atomic Energy Agency, IAEA）核保障体系的完善和强化源于上世纪提出的“93+2”计划，该计划致力于通过强化环境取样分析来提高现有核保障措施的有效性。作为该体系的一项重要措施，环境擦拭样品的微粒分析一直是研究和应用的重点。微粒分析可提供更加精准和详细的信息，通过对擦拭样品中粒径为微米级或亚微米级的单个粒子进行测量和分析, 提供的是这些含铀微粒中的同位素比, 从而避免环境本底的稀释作用，在揭示目标核设施过去和现在的核活动特征方面尤其有用。随着国际局势的日益严峻，IAEA除了要求给出主同位素比²³⁵U^/238U（精密度优于5%）以外，还要求给出²³⁴U/²³⁸U、²³⁶U/²³⁸U的测量结果。

含铀微粒的同位素比的分析流程包括微粒的回收、鉴定、定位、转移和同位素分析等步骤。现阶段最常用的方法包括二次离子质谱法（Secondary Ion Mass Spectrometry,SIMS）、激光烧蚀-电感耦合等离子体质谱法（Laser Ablation Inductively CoupledPlasma Mass Spectrometry, LA-ICP-MS）和裂变径迹-热电离质谱法（Fission TrackThermal Ionization Mass Spectrometry, FT-TIMS）等。SIMS法（ESAKA F et al.Analytical Methods, 2016, 8: 1543-8.）相对简便，但分析精密度较差，通常为5%左右，只能够分析含铀微粒的主同位素比值²³⁵U/²³⁸U，且极易引入复合离子干扰，无法给出²³⁴U/²³⁸U、²³⁶U/²³⁸U的测量结果；LA-ICP-MS法(A. Donard et al. J Anal At Spectrom, 2017,32: 96-106.)的信号持续时间短，信号不稳定，分析结果的精密度差，并且在分析过程中，微粒的位置易发生移动，影响测量结果的准确性；FT-TIMS法（CHEN Y et al. RadiationMeasurements, 2013, 50: 43-45.）可以准确测量含铀微粒的主同位素比²³⁵U/²³⁸U，但是FT技术需要中子堆辐照样品，流程复杂耗时（仅微粒在反应堆的辐照和冷却一项就需要10天左右），而且在刻蚀和转移过程中容易导致微粒的腐蚀和丢失，严重制约了该技术的广泛应用。因此，发展一种简单高效，针对微粒样品的前处理技术与分析技术十分重要。