[发明专利]一种锂离子电池用高稳定性复合负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种锂离子电池用高稳定性复合负极材料，其特征在于，该复合材料通过碳源、M₁金属盐源和铁源在前驱体中原子级别的分散，实现了M₁O_x和氧化铁纳米颗粒在微米级碳基质中的高度均匀地分散，当用作锂离子电池负极时，最高具有70%的首圈库伦效率，优于文献常见的50%左右的数据；在0.2 A/g的电流密度下循环100圈，能够稳定地保持927 mAh/g的可逆容量；甚至在3 A/g的大电流密度下循环1800圈之后，仍然能够保持429 mAh/g的可逆容量。

2.制备如权利要求1所述锂离子电池用复合负极材料的方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤一：将一定量的碳源溶解在去离子水中，制得浓度为0.05 g/ml~1 g/ml的碳源溶液；

步骤二：将一定摩尔比的M₁金属盐原材料和亚铁氰化钾分别加入到步骤一所述碳源溶液中，形成混合溶液A和混合溶液B；其中，所述混合溶液A中M₁金属盐原材料的浓度为0.05~2 mol/L，所述混合溶液B中亚铁氰化钾的浓度为0.05~2 mol/L;

步骤三：将步骤二中所述混合溶液A和混合溶液B均匀混合，在一定温度下静置反应0.1~12小时，得到在原子级别上分散均匀的凝胶状M₁-Fe-C交联产物；

步骤四：将步骤三中所述交联产物进行干燥处理，得到干胶状的前驱体C；

步骤五：将步骤四中所述干胶状前驱体C先氧化处理，生成M₁O_x和氧化铁，再在特定气氛下热处理，将碳源碳化形成微米级碳基质，自然冷却后将所得产物进行洗涤、干燥，得到锂离子电池用高稳定性复合负极材料。

3.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤一中所述碳源为水溶性小分子有机物类，如葡萄糖、淀粉、柠檬酸、抗坏血酸等，中的任一种。

4.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤二中所述的一定摩尔比的M₁金属盐原材料和亚铁氰化钾的摩尔比为（0.33~3）：1。

5.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤三中所述的混合为混合溶液A加入到混合溶液B或者混合溶液B加入到混合溶液A中的任一种。

6.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤三中所述的一定温度为0~60 ℃。

7.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤四中所述的干燥处理为鼓风干燥、真空干燥或者真空冷冻干燥的任一种，干燥时间为0.1~36小时。

8.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤五所述氧化处理，为在气体流速10 ml/min~80 ml/min的空气或者氧气气氛下，氧化温度为300~550 ℃，氧化时间为0.5~6小时。

9.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征于步骤五所述特定气氛为氮气或氩气的任一种。

10.如权利要求2所述的锂离子电池用高稳定性复合负极材料的制备方法，其特征在于步骤五所述热处理的温度为400~600 ℃，热处理的时间为0.5~12小时。