[发明专利]一种氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂及其制备方法和用途有效

专利信息
申请号: 201811571747.7 申请日: 2018-12-21
公开(公告)号: CN109590012B 公开(公告)日: 2021-10-22
发明(设计)人: 杨恒东;王明永;曾伟;王展;崔兵;王磊;黎源;华卫琦;刘运海;胡江林;陈永;杨洋;宋延方 申请(专利权)人: 万华化学集团股份有限公司
主分类号: B01J29/04 分类号: B01J29/04;C07C29/132;C07C33/22
代理公司: 北京卓恒知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 11394 代理人: 唐曙晖
地址: 264002 山东省*** 国省代码: 山东;37
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摘要:
搜索关键词: 一种 掺杂 碳包覆双 纳米 金属催化剂 及其 制备 方法 用途
【权利要求书】:

1.一种氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其包括负载于胺改性MCM-41介孔分子筛载体中的催化剂活性组分Ni、Co元素和助剂,以及分散于胺改性MCM-41介孔分子筛载体中并对活性组分形成包覆层的氮掺杂碳化合物,其中,

Ni元素:含量为10~25wt%,以元素Ni计;

Co元素:含量为5~20wt%,以元素Co计;

助剂:含量为2~10wt%,以金属元素计,包括Zn、Mg、La和Ce元素中的一种或多种;

包覆层:氮掺杂碳化合物,含量为15~30wt%,以氮化碳计;

载体:胺改性MCM-41介孔分子筛15~68wt%,以SiO2计;

以上wt%均为基于催化剂的重量。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,

Ni元素:含量为15~20wt%,以元素Ni计;

Co元素:含量为10~15wt%,以元素Co计;

助剂:含量为4~5wt%,以金属元素计,包括Zn、Mg、La和Ce元素中的一种或多种;

包覆层:氮掺杂碳化合物,含量为20~25wt%,以氮化碳计;

载体:胺改性MCM-41介孔分子筛35~51wt%,以SiO2计。

3.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,助剂为包括Zn和Ce元素。

4.根据权利要求3所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,助剂Zn和Ce元素的摩尔比为1~2:1。

5.根据权利要求1-4中任一项所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,氮掺杂碳化合物是氮掺杂碳化合物前体在惰性气体氛围下焙烧而形成的产物。

6.根据权利要求5所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,氮掺杂碳化合物前体为含碳氮元素的化合物。

7.根据权利要求6所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,含碳氮元素的化合物为三聚氰胺、尿素、尿嘧啶中的一种或多种。

8.根据权利要求5所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂,其中,所述焙烧为350~450℃下焙烧6-15小时。

9.权利要求1-8中任一项所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂的制备方法,包括以下步骤:

(A)制备胺改性MCM-41介孔分子筛母液;

(B)将活性组分前驱体、助剂前驱体与MCM-41介孔分子筛母液混合;

(C)将氮掺杂碳化合物前体在惰性气体氛围加热获得氮掺杂碳化合物,通过浸渍法将氮掺杂碳化合物分散于分子筛中并对活性组分形成包覆结构;

(D)将步骤(C)所得产物成型。

10.权利要求1-8中任一项所述的氮掺杂碳包覆双纳米金属催化剂的制备方法,包括以下步骤:

1)将活性组分Ni、Co元素的前驱体、助剂前驱体溶解于水中形成水溶液;

2)将步骤1)所述水溶液加入到胺改性MCM-41介孔分子筛母液中混合;

3)将氮掺杂碳化合物前体置于惰性环境下加热,获得固体,研磨成粉末状态;

4)在强搅拌条件下将步骤3)所得的粉末加入到步骤2)所得混合溶液中;

5)将步骤4)所得混合液去除溶剂,随后将固体粉末焙烧;

6)利用粘结剂将步骤5)所得固体粉末通过滚球成型的方式得到球形颗粒催化剂备用。

11.根据权利要求10所述的制备方法,其中,步骤1)中,所述活性组分Ni、Co元素的前驱体为Ni盐、Co盐,所述助剂前驱体为Zn、Mg、La和Ce元素中的一种或多种元素的盐,水为去离子水;

步骤4)中,通过超声方式加强粉末渗入活性组分中。

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