[发明专利]一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料及其制备方法

说明书

本发明涉及一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料及其制备方法，所述复合材料以聚间苯二甲酰间苯二胺为基体，以表面官能化的还原氧化石墨烯(frGO)和多壁碳纳米管(MWCNTs)为导热填料。制备方法包括：将上述碳材料均匀分散于聚合物溶液中得到复合聚间苯二甲酰间苯二胺溶液，随后将溶液涂覆于基板上，溶剂挥发完全后即得。本发明具有耐高温，高强度及良好的导热性能，适用于电子封装、高温工业散热设备、电路板等领域，具有广阔的实用前景。

技术领域

本发明属于导热材料领域，特别涉及一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料及其制备方法。

背景技术

聚合物基导热复合材料目前已经广泛应用于航空航天、电子电气工业、工业设备、散热产品等领域。目前，95％以上的电子封装基板、散热片均为聚合物基导热复合材料。而随着电子科技的发展，高功率、高集成化的电子器件会产生更多的热量，如果这些热量不能及时散除，便会对元器件的性能造成影响，甚至失效。但传统的聚合物基导热复合材料如聚丙烯(PP)，环氧树脂，聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等，由于其工作极限温度低，较高温度下便会出现尺寸稳定性不佳，物化性能下降现象，越来越不能满足高功率、高集成电子元器件对散热条件的要求。因此，开发耐高温聚合物基导热复合材料是导热材料目前发展的一个重要方向。

由于高分子材料的结构特殊性，其导热系数一般都很低，介于0.1～0.4W/mK。通用且实用的方法便是将导热填料加入到聚合物基体中，制备聚合物基导热复合材料。专利CN106009445B将氮化硼纳米盘加入到聚乙烯醇溶液中，制备得到了聚乙烯醇导热复合材料，但这种材料的耐热性能较低。专利CN104592950B通过制备石墨烯与聚合物复合材料前驱体，并对其进行碳化、石墨化制备的复合材料导热性能改善明显，但材料的力学性能严重下降。

因此，为解决高功率、高集成化的电气高温条件下散热问题仍然需要开发一种新的导热复合材料。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料及其制备方法，该材料具有耐高温、高强度、高导热，易成型加工等优点，能够将高集成化、高功率电子元器件产生的大量热量散除，保持了良好的尺寸稳定性，而且物化性能不会出现明显下降，具有十分广阔、实用的前景。

本发明提供了一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料，所述复合材料以聚间苯二甲酰间苯二胺为基体，以表面官能化的还原氧化石墨烯frGO和多壁碳纳米管MWCNTs为导热填料。

所述聚间苯二甲酰间苯二胺由间苯二甲酰与间苯二胺共聚而成。

所述表面官能化的还原氧化石墨烯frGO通过在氧化石墨烯表面接枝低聚物，并对氧化石墨烯进行还原而得。

所述低聚物由纯度＞99％的间氨基苯甲酸缩聚得到。

所述还原采用乙二胺、水合肼或维生素C还原，优选水合肼。

所述复合材料中聚间苯二甲酰间苯二胺的质量分数为95～99.5wt％，frGO与MWCNTs的总质量分数为0.5～5wt％。

所述frGO与MWCNTs的质量比为2:1～10:1。

所述聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料的厚度为20～100μm。

本发明还提供了一种聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料的制备方法，包括：

将表面官能化的还原氧化石墨烯frGO和多壁碳纳米管MWCNTs加入聚间苯二甲酰间苯二胺溶液中，80～120℃温度下搅拌12～24h，得到聚间苯二甲酰间苯二胺复合溶液；将得到的复合溶液流涎涂覆于基板上，完全干燥得到聚间苯二甲酰间苯二胺导热复合材料。

所述frGO与MWCNTs预先在溶剂中超声分散3～6h，优选5h。