[发明专利]一种镍基负载型催化剂及利用其等离子体催化CO2 有效
申请号: | 201811604184.7 | 申请日: | 2018-12-26 |
公开(公告)号: | CN109529851B | 公开(公告)日: | 2021-10-01 |
发明(设计)人: | 王丽;朱益民;朱斌;杜晓敏 | 申请(专利权)人: | 大连海事大学 |
主分类号: | B01J23/755 | 分类号: | B01J23/755;B01J29/46;C07C29/156;C07C31/04 |
代理公司: | 大连东方专利代理有限责任公司 21212 | 代理人: | 赵淑梅;李馨 |
地址: | 116026 辽*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 负载 催化剂 利用 等离子体 催化 co base sub | ||
1.一种镍基负载型催化剂在等离子体催化CO2加氢制甲醇中的应用,其特征在于:所述镍基负载型催化剂包括第一活性组分、载体;
所述第一活性组分为NiOx,其中:NiOx中的x为0.1<x<1;
所述载体为TiOx,其中:TiOx中的x为0<x≤2。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于:所述镍基负载型催化剂包括第二活性组分;
所述第二活性组分为铜、锌、镓、铟、铂、金、铱、钠、钾、镁、钙、钡、镧和铈中的至少一种;
所述第一活性组分与第二活性组分的摩尔比值为1-10。
3.根据权利要求2所述的应用,其特征在于:所述第二活性组分为铜、锌、镓和铟中的至少一种。
4.一种镍基负载型催化剂的制备方法,所述镍基负载型催化剂为权利要求1~3中任一项所述应用涉及的镍基负载型催化剂,其特征在于:所述制备方法为:
将焙烧后载体与过量第一活性组分溶液混合,在30-85℃下以每分钟30-60滴的速度滴入尿素、氨水或碳酸钠溶液并搅拌,分离,得到沉淀,先真空冷冻干燥、再烘箱过夜烘干、然后机械成型并于等离子体气氛中350-400℃焙烧0.5-3h,得到镍基负载型催化剂;
或者,将焙烧后载体与过量第一活性组分和第二活性组分的混合液混合,在30-85℃下以每分钟30-60滴的速度滴入尿素、氨水或碳酸钠溶液并搅拌,分离,得到沉淀,先真空冷冻干燥、再烘箱过夜烘干、然后机械成型并于等离子体气氛中350-400℃焙烧0.5-3h,得到镍基负载型催化剂;
所述等离子体气氛为空气、N2、Ar、He中的至少一种与H2的混合气。
5.根据权利要求4所述的镍基负载型催化剂的制备方法,其特征在于:所述等离子体气氛为He和H2的混合气。
6.一种镍基负载型催化剂与等离子体催化CO2加氢制甲醇方法,其特征在于:采用低温等离子体和镍基负载型催化剂协同作用,活化二氧化碳和氢气选择性生成甲醇;所述镍基负载型催化剂为权利要求1~3中任一项所述应用涉及的镍基负载型催化剂。
7.根据权利要求6所述的方法,其特征在于:反应器包括玻璃圆柱筒体,在玻璃圆柱筒体的轴上设有不锈钢棒作为中心电极,所述不锈钢棒与玻璃圆柱筒体侧面的内壁之间为低温等离子体区,所述玻璃圆柱筒体侧面的外壁上设有夹套,所述夹套内通有循环电解质溶液作为接地电极和冷凝液。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:所述镍基负载型催化剂填充于低温等离子体区。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:所述循环电解质溶液将反应温度控制至25-100℃;
所述电解质溶液为氯化钠溶液或水;
所述二氧化碳和氢气的摩尔比值为0.2-1;
所述二氧化碳和氢气在等离子体放电区的停留时间为0.1-50s。
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