[发明专利]一种三价锕系和镧系元素的分离方法

说明书

本发明属于萃取分离技术领域，涉及一种三价锕系和镧系元素的分离方法。所述的分离方法是在负载三价锕系和三价镧系元素的有机相中加入用酸调节酸度后的[1，2，3‑三嗪‑4‑基]吡啶的水溶液进行反萃取，将三价锕系元素反萃取入水相，从而实现三价锕系和镧系元素的分离。利用本发明的三价锕系和镧系元素的分离方法，能够更有效的从三价锕镧的负载有机相中选择性的反萃三价锕系元素，从而实现三价锕镧的分离。

技术领域

本发明属于萃取分离技术领域，涉及一种三价锕系和镧系元素的分离方法。

背景技术

现如今，核能的发展在我国是解决能源问题的重要途径之一，特别是对那些缺乏动力资源的地区。但核能在为人类做出巨大的贡献的同时，也产生了大量的放射性废物，它们对人类发展及环境造成直接或潜在的危害。因此，放射性废物的妥善处理处置已成为各国政府和民众特别重视的一个问题，也是影响核能可持续发展的关键因素之一。高放废液(High Level radioactive Liquid Waste，HLLW)的安全处理处置是放射性废物处理处置的关键。

上世纪70年代，研究人员先后提出了“分离-嬗变(partitioning andtransmutation，P&T)”处理高放废液的技术思路，并引发国际研究关注。P&T就是先将次锕系元素(Minor Actinide，MA)和长寿命裂变产物从高放废液中分离，再通过嬗变方法转化成短寿命或稳定核素。经P&T后，次锕系元素由高毒性转化为低毒性的物质，从而减轻对环境的危害；同时，可以缩短处置时间，简化处置库设计，增加处置库容量，减少高放废物体积。但是，高放废液中同时含有大量镧系元素(Lanthanide)，多数为中子毒物而不能进入嬗变处理过程。因此，无论选择加速器或者反应堆为嬗变提供环境，都需要先将An(III)与Ln(III)进行分离。

但是，由于水溶液中An(III)(Am³⁺，Cm³⁺)与Ln(III)的化学特性极为相似，且均为硬酸，使得这两系离子之间的分离极为困难。现如今成熟的高放废液分离流程一般先利用二者的共性将An(III)与Ln(III)共同萃取，使得二者进入同一物流，之后再利用这二者之间细微的差别，实现An(III)与Ln(III)的有效分离。An(III)与Ln(III)分离多采用以含氮杂环化合物为代表的N配位型萃取剂或者以二硫代次磷酸类化合物为代表的S配位型萃取剂。另外一种方法是从完成An(III)与Ln(III)共萃取过程的负载有机相中先选择性反萃An(III)，再进行Ln(III)的反萃，该方案的流程相对简单。具有代表性的此类成熟流程为i-SANEX流程和TLSPEAK流程：其中，i-SANEX中选用SO₃-Ph-BTBP选择性的反萃An(III)；TLSPEAK流程选择DTPA和乳酸的混合溶液作为反萃剂。上述两个流程均可从负载有机相中直接实现An(III)与Ln(III)的分离，但效果不佳。

因此，选择合适的水相络合剂从三价锕镧的负载有机相中选择性的反萃三价锕系元素，实现三价锕镧的高效分离有着重要的意义。

发明内容

本发明的目的是提供一种三价锕系和镧系元素的分离方法，以能够更有效的从三价锕镧的负载有机相中选择性的反萃三价锕系元素，从而实现三价锕镧的分离。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种三价锕系和镧系元素的分离方法，所述的分离方法是在负载三价锕系和三价镧系元素的有机相中加入用酸调节酸度后的[1，2，3-三嗪-4-基]吡啶的水溶液进行反萃取，将三价锕系元素反萃取入水相，从而实现三价锕系和镧系元素的分离。

本发明提供了一种基于含N水溶性萃取剂[1，2，3-三嗪-4-基]吡啶(PTD)分离An(III)与Ln(III)的方法，具体技术方案为：选择PTD作为反萃剂(其结构式如下)，