[发明专利]负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂及其应用

说明书

本发明公开了一种负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂及其应用。本发明的负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂通过以PS微球/状蜂窝陶瓷催化剂为模板，在蜂窝孔道表面直接形成具有大孔的铈锆基复合金属氧化物骨架层。本发明的催化剂具有蜂窝状的大孔结构，不仅有利于碳烟颗粒物在孔道内扩散，而且提高了催化剂活性表面积的利用率，极大降低了碳烟颗粒物的催化燃烧温度。

技术领域

本发明属于环境保护领域，具体涉及负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂及其应用，特别是涉及一种具有三维有序大孔铈锆基复合金属氧化物负载的新型催化蜂窝陶瓷催化剂及其应用。

背景技术

近年来，我国环境污染问题日益严重，对人体健康造成了严重的危害。机动车的广泛普及加重了城市和全球的空气污染，而机动车尾气污染已经成为城市中最主要的大气污染源。在中国，城市污染日益严重并逐步由“烟煤型污染物”向“机动车型污染”过渡，一些城市已被列为世界上污染最严重的城市之一。根据研究显示，柴油车尾气排放中的炭烟颗粒成了治理空气污染的首要任务。

柴油车排放的污染物包括一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HCs)、碳烟颗粒物(PM)和氮氧化合物(NO_x)已严重威胁到人类健康。在排放污染物中，碳烟颗粒的本质是碳，其本身无毒无害，但碳烟颗粒的表面通常会吸附致癌物质(如多环芳烃、苯丙笓等)、挥发性有机污染物(如HC、醛酮类)和部分的重金属元素等。此外，小粒径的碳烟颗粒会长时间悬浮在空气中，若被吸入肺部后，会在肺部沉积，危害到人类的呼吸系统甚至危害生命。因此，减少柴油车尾气排放中的碳烟颗粒物对保护人类生命安全迫在眉睫。

目前，研究人员开发的控制柴油车尾气排放中的碳烟颗粒技术主要集中在以下三种：柴油的清洁化、发动机的改进和尾气排放后处理技术。由于清洁柴油油品性质和改进发动机都不能彻底解决碳烟的排放问题，碳烟的生成只能减少但不能根除，对排放系统造成了严重的威胁。因此，碳烟催化燃烧尾气排放后处理技术是一种高效的减排手段。

由于催化碳燃烧反应是气(尾气)-固(催化剂)-固(碳烟)三相的深度氧化反应过程，因此催化剂的催化活性与催化剂和碳烟颗粒之间有效接触面积密切相关。传统催化剂的孔径一般小于10nm，但碳烟颗粒粒径一般高于25nm。对于传统催化剂而言，碳烟颗粒物无法与催化剂内部活性位点充分的接触，从而降低了催化剂的利用效率。因此，具有均匀有序的三维大孔孔道(25nm以上)催化剂有助于碳烟颗粒物有效进入催化剂的内部，从而提高催化剂的催化活性。

三维有序大孔氧化物种类繁多，可以制备许多具有优良特性的新型功能材料，主要包括简单氧化物、混合氧化物和复合基金属氧化物等。相比于简单氧化物，复合氧化物催化剂之间由于存在结构和电子调变等相互作用，催化活性比相应的单一氧化物高。同时活性组分间还存在协同效应，使催化剂表现出新的性能，有利于提高催化剂的催化活性。

CN102309960A公开了一种具有高度有序介孔的铈锆氧化物材料的制备方法，尽管单纯的介孔材料具有极大的比表面积，催化剂内部具有丰富的活性位点，但碳烟颗粒物仍无法进入催化剂内部，只能在催化剂表面反应，因此，反应物之间的有效接触面积依旧较小，从而会降低催化剂的利用效率。CN105664909A公开了一种有序大孔-有序介孔复合孔道铈锆金属氧化物催化剂，该催化剂的大孔和介孔均为有序结构，比表面积较大，因此，具有良好的碳烟催化活性和CO₂选择性。

然而，对于具有良好的碳烟催化活性，特别是能够将碳烟催化燃烧为CO₂的温度的催化剂的需求仍然很强烈。

发明内容

鉴于上述所提问题，本发明的目的在于提供一种对碳烟颗粒物具有高效催化活性的负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂。在本发明的另一方面，还涉及上述负载大孔铈锆基复合金属氧化物的蜂窝陶瓷催化剂的应用。

为了解决本发明的技术问题，拟采用如下技术方案：