[发明专利]用于处理有害污泥和离子交换介质的组合物和方法

说明书

公开了固定含有铀、石墨、镁和铝中至少一种放射性元素或合金的含核废物的组合物。该组合物包含用于与该至少一种放射性元素或合金反应的至少一种矿物相形成元素或化合物。该组合物还包含至少一种玻璃形成元素或化合物，用于形成玻璃相，该玻璃相将包含不与矿物相形成元素或化合物反应的杂质和废物放射性同位素。还公开了使用公开的组合物将含核废物固定成固体废物形式的方法。

这一申请要求2017年2月16日提交的美国临时申请号62/460,044的优先权权益，其通过引用以其全文并入本文。

技术领域

公开了废物形式的组合物用于固定镁诺克斯污泥和斜发沸石废物两者。还公开了用于调节镁诺克斯污泥和斜发沸石型废物两者与能够产生这些废物形式的添加剂结合的方法。

背景

镁诺克斯是一类被设计成依靠天然铀运行的核能/生产反应堆，其中石墨作为慢化剂且二氧化碳气体作为热交换冷却剂。名字“镁诺克斯(Magnox)”来自在反应堆内部使用来覆盖燃料棒的镁-铝合金。Magnox为“镁非氧化性(magnesium non-oxidizing)”的缩写，具有的主要缺点是其与水反应，从而妨碍在水下长期储存废燃料。

目前处理镁诺克斯污泥和其它放射性污泥的基准方法是混合污泥与水泥浆并将其浇注在由钢例如不锈钢或铁制成的容器内。水泥胶结法提高总废物体积，并因此是不理想的。此外，这种水泥胶结的镁诺克斯污泥是不稳定的，因为它含有反应性金属，该反应性金属导致氢产生并且金属还可反应从而在水泥产物中形成膨胀相，结果是废物容器的膨胀。另外，与替代物例如硼硅酸盐玻璃或陶瓷相比，水泥胶结产物的耐久性低。

已经提出HIP技术作为用于固定镁诺克斯污泥和斜发沸石型沸石的方法，其包括协同处理和最少的工艺参数。(Vance等人，Advantages hot isostatically pressedceramic and glass-ceramic waste forms bring to the immobilization ofchallenging intermediate-and high level nuclear wastes，Advances in Scienceand Technology第73卷(2010年)第130-135页)。

虽然之前提出使用热等静压(HIP)技术用于镁诺克斯污泥和/或斜发沸石型废物的处理，但是从这些较早的公开内容来看缺少了至少两个重要方面。第一是确认废物形式化学组成并且从而确认在HIP之后能够安全地固定大范围的这些废物的添加剂。另外，在之前的热等静压(HIP)公开内容中没有解决与处理与内在危险(其与这些污泥有关)有关的技术加工挑战。即，没有公开如何处理易燃金属或者产生和可能释放不期望组分(包括氢、碳酸盐、有机物、粗组分或细组分)的教导。从这些较早的公开内容来看，缺少的第二方面是缺少确认可安全且有效地处理大体积的这些类型废物的完整工业规模工艺。

为了解决以上所述的许多需求，并且克服提到的缺陷，发明人开发了组合物和方法来安全地调节有害污泥和浆料以用于处置。虽然公开内容描述用于镁诺克斯污泥和/或斜发沸石型废物(如在英国的镁诺克斯反应堆厂址中发现的)的组合物和方法，但是本公开内容还与在核工业中使用的其它沸石型离子交换材料相关。通过添加专门设计的添加剂来实现废物的调节连同钝化废物的方法从而提供稳定的废物形式用于随后储存和处置。因此，为了解决以上描述的许多需求，本公开内容涉及使用特殊的化学添加剂结合特定工艺步骤(包括热等静压作为最终固结步骤)。

概述

公开了固定含有铀、石墨、镁和铝中至少一种放射性元素或合金的含核废物的组合物。该组合物包含用于与至少一种放射性元素或合金反应的至少一种矿物相形成元素或化合物。该组合物还包含至少一种玻璃形成元素或化合物以形成玻璃相，该玻璃相将包含不与矿物相形成元素或化合物反应的杂质和废物放射性同位素。