[发明专利]使用连续式工序的多壁碳纳米管的制备方法

权利要求书

1.一种多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，包括：

步骤(a)，将金属前体溶解在溶剂中以制备前体溶液；

步骤(b)，将上述前体溶液喷射到反应器中并进行热解，以形成催化剂粉末；及

步骤(c)，将上述催化剂粉末投入到加热至600至900℃的流化床反应器中，喷射碳基气体和载气，以从上述催化剂粉末合成多壁碳纳米管，

其中，以连续方式进行上述步骤(a)至步骤(c)，

上述催化剂粉末包括根据下式1的金属成分：

<式1>

Ma:Mb＝x:y

在上式中，Ma为选自Fe、Ni、Co、Mn、Cr、Mo、V、W、Sn及Cu中的两种以上的金属，Mb为选自Mg、Al、Si及Zr中的一种以上的金属，x和y分别表示Ma和Mb的摩尔分数，x+y＝10，2.0≤x≤7.5,2.5≤y≤8.0。

2.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述催化剂粉末具有厚度为0.5至10μm的中空结构。

3.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述催化剂粉末的表观密度为0.05至0.70g/mL。

4.根据权利要求2所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，上述中空结构的中空比率为50体积％以上。

5.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

根据下式2的转换率为80％以上：

<式2>

转换率(％)＝{(多壁碳纳米管的重量(g))-(催化剂粉末的重量(g))}/{(碳基气体供应量(L))*(1摩尔碳基气体中碳的重量(g/mol))/(22.4(L/mol))}*100。

6.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述碳基气体是选自由具有1至4个碳原子的饱和或不饱和烃、一氧化碳、苯及其两种或多种的混合物组成的组中的一种。

7.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述载气是选自由氦气、氮气、氩气及其两种或多种的混合物组成的组中的一种。

8.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述金属前体是选自由金属的硝酸盐、硫酸盐、醇盐、氯化物、乙酸盐、碳酸盐及其两种或更多种的混合物组成的组中的一种。

9.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，

上述步骤(b)包括：

步骤(i)，通过供应2至5atm的空气作为载气并引入外部空气，以将前体溶液喷射到反应器中；及

步骤(ii)，在600至1200℃下热解所喷涂的上述前体溶液，以形成催化剂粉末。

10.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，上述步骤(c)包括：

步骤(i)，将流化床反应器加热至600至900℃；

步骤(ii)，在反应器上部供应催化剂粉末并在反应器中使催化剂粉末流化；

步骤(iii)，在反应器下部通过旋转叶片供应碳基气体和载气；及

步骤(iv)，将碳热气相沉积在借助通过上述旋转叶片的上升气流流化的上述催化剂粉末上。

11.根据权利要求1所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，在上述步骤(c)之后，进一步包括步骤(d)，在上述步骤(d)中，从上述流化床反应器回收上述多壁碳纳米管。

12.根据权利要求11所述的多壁碳纳米管的制备方法，其特征在于，上述步骤(d)包括：

步骤(i)，使用氮气将上述多壁碳纳米管转移至旋风分离器；及

步骤(ii)，从上述旋风分离器中的多壁碳纳米管中除去杂质来筛选多壁碳纳米管。