[发明专利]用于将甲醇转化为对二甲苯的方法

说明书

本发明涉及一种在对二甲苯中转化甲醇的方法，该方法包括使用包含沸石材料、磷、一种或多种元素周期体系第3、6、10‑14族的金属M和粘合剂材料的模制品。

本发明涉及一种以高产率在对二甲苯中转化甲醇的方法。该方法包括使用包含模制品，优选由模制品组成的催化剂，其中模制品包含沸石材料、磷、一种或多种元素周期体系第3、6、10-14族的金属M和粘合剂材料。

对二甲苯为可用于制备对苯二甲酸(PTA)且因此用于制备聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的芳族化合物。由于对PET以及其制备的中间体如PTA兴趣增加，对二甲苯市场已见到强劲成长。

甲醇至芳族化合物的转化在本领域中为已知的。甲醇至芳族化合物的转化通常会产生称为BTX的芳族化合物混合物。BTX是指苯、甲苯以及三种二甲苯异构体(对二甲苯、间二甲苯以及邻二甲苯)的混合物。BTX混合物中包含少量对二甲苯。由于对于对二甲苯的兴趣渐增，希望以高产率在对二甲苯中转化甲醇的方法。

鉴于此需要，本发明的一个目的为提供一种在对二甲苯中转化甲醇的方法，其中反应以高产率进行。本发明人惊讶地发现在甲醇至BTX的转化反应中，当使用包含沸石材料以及粘合剂材料的模制品时会以高产率获得对二甲苯，其中模制品额外地包含磷以及一种或多种元素周期体系第3、6、10-14族的金属M。磷以及一种或多种元素周期体系第3、6、10-14族的金属M浸渍模制品而不仅仅是沸石材料。

因此，本发明涉及一种制备对二甲苯的方法，其包括：

(I)提供模制品，该模制品包含：

(a)沸石材料，

(b)磷，

(c)一种或多种元素周期体系第3、6、10-14族的金属M，和

(d)粘合剂材料；

(II)提供包含甲醇的气体料流；

(III)使(II)中提供的气体料流与(I)中提供的模制品接触，获得包含对二甲苯的反应混合物。

步骤(I)

根据(I)，提供模制品。根据(III)，该模制品作为催化剂或催化剂组分用于将包含于(I)中提供的气体料流中的甲醇转化为包含于获自(III)的反应混合物中的对二甲苯。该模制品包含沸石材料、磷、一种或多种元素周期体系第3、6、10-14族的金属M和粘合剂材料。令人惊讶地发现本发明模制品在用作将甲醇转化为对二甲苯的转化反应中的催化剂或催化剂组分时特别有利。特别是发现若基于包含沸石材料的模制品通过用一种或多种金属M来源和磷来源浸渍该模制品来制备此模制品，则甲醇以高产率转化为芳族化合物。

模制品优选包含：

(a)沸石材料，

(b)磷，

(c)一种或多种元素周期体系第10-14族的金属M，和

(d)粘合剂材料。

根据a)的沸石材料的骨架结构优选包含YO₂和X₂O₃，其中Y为四价元素且X为三价元素。通常，对四价元素Y的化学性质没有限制。优选地，Y为Si、Sn、Ti、Zr和Ge中的一种或多种，更优选Y为Si。通常，对三价元素X的化学性质没有限制。优选地，X为Al、B、In以及Ga中的一种或多种，更优选X为Al。因此，优选Y为Si且X为Al。

优选地，沸石材料的YO₂:X₂O₃摩尔比为10-100，更优选20-90，更优选30-80，更优选40-60，更优选45-55。

优选地，沸石材料的骨架结构至少95重量％，更优选至少98重量％，更优选至少99重量％，更优选至少99.9重量％由X、Y、O和H组成。