[发明专利]用于分离铀（VI）和钚（IV）而无需还原钚（IV）的碳酰胺

说明书

本发明涉及碳酰胺作为萃取剂用于从由乏核燃料溶解在硝酸中所产生的水性溶液中通过液‑液萃取完全或部分分离铀(VI)和钚(IV)而无需将钚(IV)还原成钚(III)的用途。本发明还涉及新的碳酰胺。用途是处理基于铀(尤其是铀氧化物‑UOX)或基于铀和钚(尤其是铀氧化物和钚氧化物的混合物‑MOX)的乏核燃料。

技术领域

本发明涉及乏核燃料处理领域。

更具体地说，本发明涉及碳酰胺(即脲的衍生物)作为萃取剂用于从由乏核燃料溶解在硝酸中所产生的水性溶液中通过液-液萃取完全或部分分离铀 (VI)和钚(IV)而无需将钚(IV)还原成钚(III)的用途。

本发明还涉及具有极其有利的萃取剂性能的新的碳酰胺。

本发明尤其应用于处理基于铀(尤其是铀氧化物—UOX)或基于铀和钚(尤其是铀氧化物和钚氧化物的混合物—MOX)的乏核燃料。

背景技术

用于全世界现有的所有乏核燃料处理厂(法国La Hague、日本Rokkasho、英国Sellafield等)的PUREX方法使用磷酸三正丁酯(或TBP)作为萃取剂，通过液-液萃取从由这些燃料溶解在硝酸中所产生的水性溶液中回收铀(VI)和钚(IV)。

在这种方法中，使用TBP在脂肪族稀释剂(氢化四丙烯(或TPH)、正十二烷或煤油)中的30％(v/v)溶液。这种有机溶液在相关领域通常被称为“溶剂”。

使用PUREX方法回收铀和钚以多个循环进行：

第一铀(VI)和钚(IV)纯化循环(称为“1CUPu”)，用于针对镅、锔和裂变产物净化这些元素，在第一循环中将铀(VI)和钚(IV)分成两股水性流；

第二铀(VI)纯化(称为“2CU”)，用于完成该元素的净化，以满足ASTM 标准关于铀成品所规定的规格；和

第二循环和在某些工厂的情况中的第三钚(IV)纯化循环(分别称为“2CPu”和“3CPu”)，用于完成该元素的净化过程，以达到ASTM标准关于钚成品所规定的规格，并在转化为PuO₂氧化物之前将其浓缩。

PUREX方法的性能令人满意，自使用该方法的工厂的试运行以来获得的反馈是积极的。

然而，TBP的使用有其局限性，这不利于用这种萃取剂满足未来乏核燃料处理厂的简单性、紧凑设计和增强的安全性等目标的可能性。

主要的限制源于这样一个事实，即将铀和钚分成两股水性流需要将钚(IV) 还原成钚(III)(因为使用TBP，铀(VI)和钚(IV)之间的分离系数是不够的，不管用于进行这种分离的水性溶液的酸性如何)，因此需要使用大量的还原剂和抗氮剂，这些还原剂和抗氮剂通过降解产生不稳定和反应性的物质，并因此在安全性方面受到限制。

因此，提供适于从由乏核燃料溶解在硝酸中所产生的水性溶液中定量地共萃取铀和钚，然后对这两种元素进行完全或部分分离，而不必将钚(IV)还原成钚(III)的萃取剂需要进行很多工作。

因此，已经提出使用对称的N,N-二烷基酰胺，例如在PCT国际申请WO 2017/017207中的N,N-二(2-乙基己基)-3,3-二甲基丁酰胺(或DEHDMBA)，见下文参考文件[1]，以及使用“不对称的”N,N-二烷基酰胺，例如PCT国际申请 WO 2017/017193中的N-甲基-N-辛基-2-乙基己酰胺(或MOEHA),见下文参考文件[2]。在这两种情况下，N,N-二烷基酰胺表现出非常有利的性能。