[发明专利]氧化的碳材料催化高效氧还原为过氧化氢

说明书

通过表面氧化的碳催化剂提供了改进的过氧化氢的电化学生产。碳可以是例如炭黑或碳纳米管。碳的氧化可以例如通过加热硝酸中的碳或通过加热碱中的碳来进行。所得的碳催化剂在其X射线光电子光谱中可以具有独特的氧1s峰。

技术领域

本发明涉及过氧化氢的电化学生产。

背景技术

过氧化氢（H₂O₂）的生产是重要的工业过程，因为H₂O₂是在许多应用中被广泛使用的化学物质。当前，H₂O₂的工业合成涉及耗能的蒽醌工艺，这需要大规模且复杂的基础设施。由水性介质中的氧还原而电化学合成H₂O₂为现场应用（例如水清洗和消毒）提供了有吸引力的替代途径。该方法的效率在很大程度上取决于鉴定具有高活性和选择性的具有成本效益的催化剂。

发明概述

在本发明中，我们证明了一种简便且通用的方法，其通过广泛的碳材料（例如碳纳米管）的表面氧化来开发催化剂，以通过在水性介质中的电化学氧还原来显著提高H₂O₂生产的活性和选择性（~90%）。

一个示例性实施方案包括以下步骤：提供碳材料（例如碳纳米管），在将碳材料浸渍在浓硝酸中的同时加热该碳材料以使其成为催化剂，并将所得的催化剂用于在水性介质中电化学生产H₂O₂。在浓硝酸中加热市售碳材料改善了在水性介质中将氧电化学还原为过氧化氢的活性和选择性。

提供了显著的优点：1）原材料（例如碳纳米管和碳纳米颗粒）可以商业购得；2）氧化过程（例如在浓硝酸中加热原料）具有成本效益；以及3）氧化的碳催化剂对在水性介质中将氧电化学还原为过氧化氢表现出高活性和选择性。

附图说明

图1示出了示例性的电化学电池。

图2A-F示出了涉及本发明的实施方案的实验性电化学表征结果。

图3A-E示出了与本发明的实施方案有关的实验性TEM和XPS表征结果。

图4A-B示出了催化剂氧浓度对H₂O₂电流和过氧化氢生产选择性的影响。

图4C-D示出了各种碳材料及其氧化衍生物的极化曲线和H₂O₂电流。

图5示出了在有和没有被氧化的碳纳米管加载的情况下，涂覆有特氟隆的碳纤维纸的极化曲线。

图6A-B示出了使用氧化的碳纳米管作为催化剂来生产H₂O₂的极化曲线（无IR补偿）和恒定电流（50 mA）V-t曲线。

图7A示出了氧化的和未氧化的SP碳的XPS光谱。

图7B示出了氧化的和未氧化的AB碳的XPS光谱。

图8A-B示出了通过几种不同的方法氧化的碳纳米管催化剂的极化曲线和选择性，以及未氧化的碳纳米管催化剂的对照例。

详细说明

I）引言