[发明专利]一种聚离子液体-铈氧化合物催化剂及其制备方法和应用

说明书

一种聚离子液体‑铈氧化合物催化剂及其制备方法和应用，属于催化剂技术领域，以聚离子液体为载体负载铈氧化合物，铈氧化合物的组成为CeO₂和Ce₂O(CO₃)₂·H₂O，其中Ce³⁺的摩尔含量占Ce元素总量的30％～60％，所述的聚离子液体‑铈氧化合物催化剂可用于CO₂与二胺类制备环脲化合物的应用中，其中包括用于CO₂与乙二胺制备2咪唑烷酮的应用中。本发明采用特定的聚离子液体作为载体，在该载体上负载铈氧化合物，有效地调控催化剂中Ce³⁺和Ce⁴⁺的比例，使得Ce³⁺占Ce元素总量的比例较高，从而使得聚离子液体‑铈氧化合物催化剂具有较高的氧空位浓度和催化活性位点。

技术领域

本发明涉及催化剂技术领域，尤其涉及一种聚离子液体-铈氧化合物催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

二氧化碳是一种丰富、低成本、可再生的碳源，可为一些从化石资源中才能得到的有机物提供替代生产途径。以具有抗肿瘤、抗病毒和抗心律失常功效的2咪唑烷酮为例，传统的合成方法多为以光气([J].Synlett,2001,0900-0903)或尿素([J].Tetrahedronletters,2004,45(39):7205-8)作为C＝O的来源，但光气剧毒，尿素法工艺繁琐。

由于CO₂的热力学稳定性，若无催化剂则需要较苛刻的反应条件。据此开发了许多高效催化剂，如Ph₃SbO/P₄S₁₀([J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2008,289(1):14-21)、TBA₂[WO₄]([J].Angewandte Chemie International Edition.,2012,51,6700-3)、CeO₂([J].Green Chemistry,2013,15(6):1567-77)等。众所周知，Ce³⁺和Ce⁴⁺在CeO₂中共存([J].Dalton Transactions.2012,41,4824-32)，Ce³⁺的含量直接影响CeO₂中的氧空位浓度，进一步影响其催化性能。现已有报道用Ce(NO₃)₃·6H₂O和NaOH或NH₄OH制备的CeO₂，其Ce³⁺含量(摩尔比)达44％左右([J].ACS Applied MaterialsInterfaces,2015,7(16):8545-55)。因此如何有效调控Ce³⁺和Ce⁴⁺在CeO₂中的比例，从而形成有效的且含Ce³⁺较高的催化剂，一直是人们想办法努力的解决的问题。

发明内容

本发明的目的在于解决现有技术中的上述问题，提供一种聚离子液体-铈氧化合物催化剂及其制备方法和应用，采用特定的聚离子液体作为载体，在该载体上负载铈氧化合物，有效地调控催化剂中Ce³⁺和Ce⁴⁺的比例，使得Ce³⁺占Ce元素总量的比例较高，从而使得聚离子液体-铈氧化合物催化剂具有较高的氧空位浓度和催化活性位点。

为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：