[发明专利]一种氧气条件下常温降解甲醛的单原子催化剂制备方法在审

专利信息
申请号: 201910020986.1 申请日: 2019-01-09
公开(公告)号: CN109603820A 公开(公告)日: 2019-04-12
发明(设计)人: 丁辉;郝子全 申请(专利权)人: 天津大学
主分类号: B01J23/52 分类号: B01J23/52;B01D53/86;B01D53/72
代理公司: 天津市北洋有限责任专利代理事务所 12201 代理人: 王丽英
地址: 300350 天津市津南区海*** 国省代码: 天津;12
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摘要:
搜索关键词: 单原子 催化剂 降解甲醛 催化剂制备 氧气条件 常温催化氧化 抗中毒能力 沉淀法制 臭氧辅助 金属原子 氢气还原 最终产物 空位 表面氧 沉积 构建 煅烧 脱离
【说明书】:

发明公开了一种氧气条件下常温降解甲醛的单原子催化剂制备方法,包括以下步骤:(1)氢气还原获得具有表面氧空位的有缺陷的TiO2载体;(2)沉积沉淀法制备得到沉淀物Au/缺陷TiO2;(3)干燥、煅烧得到最终产物单原子Au/缺陷TiO2催化剂。与现有催化剂相比,本发明的优势在于:催化剂Au/缺陷TiO2效率高,寿命长,单原子催化剂有较强的抗中毒能力,在降解甲醛反应中有很大的优势;采用Au/缺陷TiO2单原子催化剂,缺陷的构建有利于金属原子间的分散,能够实现O2条件下的脱离臭氧辅助的常温催化氧化。

技术领域

本发明涉及催化剂制备方法,尤其涉及一种常温催化氧化甲醛的单原子催化剂制备方法。

背景技术

醛类是大气中总反应性VOCs中含量最大的组分之一,甲醛是最常见的一种醛类VOCs,它是控制臭氧形成的新自由基的主要来源之一。甲醛主要来源于VOCs(醇类和其他碳氢化合物)在多个过程中的氧化降解。不管是室内还是室外空气中,甲醛都是一种优先污染物,其具有毒性和刺激性。

使用活性炭,氧化铝等吸附剂可以有效去除HCHO,但吸附通常受到吸附容量的限制,常温催化氧化技术是VOCs降解的最有效技术,该技术通常以金属、金属氧化物为催化剂,结合强氧化性自由基,在常温条件下将甲醛氧化为CO2、H2O。与传统催化燃烧法相比,常温催化氧化技术可实现在常温(20-50℃)条件下高效、安全、低能耗地降解VOCs废气。目前,已有文献报道了常温催化氧化处理甲醛、苯、甲苯等的研究,在此基础上,提出了单原子催化的概念,单原子催化是指将孤立的单原子活性位点负载于载体上,实现催化活性位点高度分散的一种新兴催化概念。已有研究表明单原子催化可显著降低催化所需的反应温度与压力,极有可能实现无需外加臭氧辅助的VOCs常温催化降解。

目前常用的各种VOCs处理技术均不能很好的降解甲醛气体,一方面更容易导致催化剂失活,另一方面可能造成二次污染。常温单原子催化氧化技术在常温下利用单原子活性位点与O2的双重作用彻底氧化甲醛气体,具有操作方便、安全、效率高、催化剂持久等优点。相比于负载型纳米催化剂,单原子催化剂具有许多独特的优势,例如活性位结构均一、金属原子利用效率可实现最大化、具有独特的高活性、可以沟通均相与多相等,这些优势均已在前期研究中得到证实,在CO氧化反应、水煤气变换、加氢反应以及电化学催化等领域都有广泛的应用。实验及理论研究表明,单原子催化剂高活性和选择性可归因于活性金属原子和载体之间的相互作用以及由此引起的电子结构改变。单原子催化剂具有较高的表面能,单原子流动性较强,在催化反应过程中倾向于聚集,影响催化活性,目前,已有的单原子催化剂,如Ag/TiO2还需要在较高温度条件下实现甲醛的降解,且易失活,稳定性较差。

发明内容

本发明的目的在于克服已有技术的缺点,提供一种氧气条件下常温催化氧化甲醛的催化剂制备方法,本方法可在常温下制备催化剂,用本方法制备的单原子催化剂具有较强的单原子稳定性,用该单原子催化剂进行的甲醛降解反应温度低,大大降低了反应活化能,催化效率大幅度提升。

本发明的技术方案是:

本发明的一种氧气条件下常温降解甲醛的单原子催化剂制备方法,包括以下步骤:

步骤一、将直径为40-60nm的TiO2纳米粉末置于管式炉中,在管式炉中通入气体流速为50-100mL/min的H2和N2混合气,所述的H2和N2体积比为1:(18-20),将管式炉温度调至200-400℃热处理TiO2纳米粉末1.5-2.5h,获得具有表面氧空位的有缺陷的TiO2载体;

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