[发明专利]一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的装置及方法

权利要求书

1.一种多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的反应装置，其特征在于，包括提升管反应器、旋风分离器、主反应器；

所述的主反应器内部安装旋风分离器，旋风分离器进料口与提升管反应器对接，提升管反应器的物料进口与主反应器下端通过连接管连接；

所述主反应器下端的进气口设置气体分布器，该主反应器上端的主反应器尾气出口通过管道连接气固分离过滤装置，该气固分离过滤装置出气口通过管道连接提升管反应器进气口，该提升管反应器进气口设置气体分布器；

所述的旋风分离器的旋风分离器出口Ⅱ与气固分离过滤装置连接，该旋风分离器的旋风分离器出口Ⅰ用于与储料罐连接；

还包括连续定量加料控制装置，该连续定量加料控制装置的出料端与主反应器的催化剂入口联通，该连续定量加料控制装置的另一端连接加剂罐。

2.根据权利要求1所述的多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的反应装置，其特征在于，所述的旋风分离器为精密多级旋风分离器，数量为3-20个；优选为5-10个。

3.根据权利要求1所述的多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的反应装置，其特征在于，所述主反应器是多级流化床反应器，且反应物料从旋风分离器出口Ⅰ连续出料。

4.根据权利要求1所述的多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的反应装置，其特征在于，所述主反应器的催化剂入口位于主反应器壁下部的1/4-1/2处。

5.一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，具体步骤如下：

（1）设置保护性气体预热温度为600-950℃,碳源气体预热温度为400-600℃；

惰性保护下整个反应装置加热至反应温度450℃-1300℃；

（2）经由催化剂连续定量加料控制装置，稳定定量地加入催化剂至主反应器；

（3）通入碳源气体和保护性气体的混合气体，经主反应器下端的进气口进入，然后经过气体分布器，形成流化状态, 该流化状态气体流速0.4m/s-1.5 m/s，裂解生成碳纳米管；

（4）主反应器内的反应物料经由连接管进入提升管反应器，然后进入旋风分离器中；

（5）未反应完全的密度较大颗粒经旋风分离器分离后经由旋风分离器出口Ⅱ重新回到主反应器中，反应完全的颗粒经旋风分离器出口Ⅰ进行收集；

（6）主反应器和旋风分离器的尾气经过气固分离过滤装置由尾气回收管道进入提升管反应器内参与重新反应；

（7）由此往复，实现连续化制备碳纳米管。

6.根据权利要求5所述的一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，其特征在于，步骤（1）中，保护性气体预热温度为800-900℃；进一步优选，碳源气体预热温度为550-600℃；进一步优选，主反应器的反应温度控制在650℃-800℃。

7.根据权利要求5所述的一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，其特征在于，所述的碳源气体为甲烷、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、液化石油气、甲苯、甲醇、乙醇中的一种或者多种的混合气；保护性气体为氮气、氩气中的一种或者两种的混合气。

8.根据权利要求5所述的一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，其特征在于，步骤（3）中，混合气体为碳源气体和保护性气体，两者体积比碳源：保护性气体为1:1-1:30，，优选为1:1-1:3；经进气口进入的混合气体流速为0.05m/s-3 m/s；进一步优选，步骤（3）中经进气口进入的混合气体流速为0.4m/s-1.5m/s。

9.根据权利要求5所述的一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，其特征在于，步骤（2）中连续定量加料控制装置控制加料速度为1g-200g/min；优选5g-60g/min；进一步优选，步骤（2）中所述的催化剂为选自下述一种或多种的混合体钴系片层催化剂或铁系催化剂或以铁、钴、镍、铜、金、银、锌、钼为活性位点的氧化镁基、氧化铝基、二氧化硅基、碳化硅基催化剂。

10.根据权利要求5所述的一种采用多级复合流化床大规模连续化生产碳纳米管的方法，其特征在于，主反应器加热方式为硅钼棒加热、硅碳棒加热、电阻丝加热中的一种或者多种并用。