[发明专利]一种层间距可控的氧化石墨烯制备方法

说明书

本发明涉及一种层间距可控的氧化石墨烯制备方法，其制备包括以下步骤：(1)石墨粉在浓硫酸环境下的预氧化，固体经洗涤至中性，晾干待用；(2)预氧化产物在高锰酸钾和浓硫酸强氧化剂作用下，经多步升温过程，进行二次氧化；(3)离心分离，冷冻干燥得到氧化石墨烯。该方法的优点在于制备的氧化石墨烯层间距大，而且可通过改变实验条件可控制备不同层间距大小的氧化石墨烯。为制备有机‑无机插层复合物提供了良好的微环境，使氧化石墨烯在复合材料制备及海洋防腐和防污等领域具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于氧化石墨烯制备技术领域，一种用两步氧化法制备层间距可控的氧化石墨烯的方法。

背景技术

石墨烯是一种单原子厚度的自支撑二维晶体，由碳原子以SP²杂化形成的蜂窝状平面薄膜，由于其特殊的结构，石墨烯表现出一些优异的性能，包括高导电性，高导热性，高光学性能和高的机械强度，已成为材料科学、物理、化学和纳米技术领域的研究热点之一。氧化石墨烯是石墨粉末经化学氧化及剥离的产物，特点在于表面官能团丰富，改善了其水溶性、润湿性和表面活性，使氧化石墨烯在复合材料的制备及防腐和防污领域具有更广泛的应用前景。

氧化石墨烯化学制备方法分为Hummers法与Tour法。其中Hummers法制备氧化石墨烯通常是在冰水浴中进行，将石墨粉、硝酸钠和高锰酸钾依次加入，然后加入适量的浓硫酸反应，依次进行低温、中温、高温三个阶段的反应，得到氧化石墨烯。Hassnain Asgar(Materials ScienceEngineering C.2019,94:920-928)和Seyedeh(Composites Part B,2019,161:320-327)采用Hummers法，分别氧化7h和12h，得到层间距分别为和的氧化石墨烯。Abhay(Thin Solid Films,2019,669:85-95)同样采用Hummers法，氧化时间延长至24h，得到的氧化石墨烯层间距增大到然而在采用Hummers法制备氧化石墨烯的过程中，我们并不能通过改变实验条件控制氧化石墨烯层间距的大小，且氧化石墨烯层间距比较小。Tour法制备氧化石墨烯通常是将石墨粉在浓硫酸和发烟硝酸中浸泡一段时间后，再将石墨粉与高锰酸钾、浓硫酸、磷酸混合，在50℃反应数小时，再加入水和双氧水，得到氧化石墨烯产物。Tanvir(Composites Part B:Engineering,2019,159:248-258)和Manash(Journal of Photochemistry and Photobiology A:Chemistry,2019,372:131-139)采用Tours法，反应时间为15h和24h，得到层间距分别为和的氧化石墨烯。虽然Tours法可以得到层间距较大的氧化石墨烯，但是存在着前处理复杂、危险以及反应时间过长等问题，不能高效制备氧化石墨烯，更不能大规模生产。

综上所述，尽管目前制备氧化石墨烯已经有很多报道和专利，但是高效、条件温和、反应时间短、层间距大而可控的制备方法，尤其不需要经过复杂和危险的前处理，仍然是氧化石墨烯制备的追求目标。

发明内容

本发明所要解决的问题是提供一种可控层间距氧化石墨烯的制备方法，这种方法克服了现有的Hummers法Tours法制备氧化石墨烯的缺点，要么层间距小，要么前处理复杂，危险，反应时间长。目的是改变现有的制备方法，提供一种层间距大而且可控的氧化石墨烯化学制备方法。

层间距可控的氧化石墨烯制备方法采用分步氧化法，将石墨分别通过过硫酸钾、硝酸钠、高锰酸钾在浓硫酸环境下的分步氧化，通过改变实验条件，达到层间距可控的氧化石墨烯目的。

层间距可控的氧化石墨烯制备方法具体步骤如下：