[发明专利]一种氧化物热电材料BiCuSeO单晶体及其制备方法

权利要求书

1.一种BiCuSeO单晶体的制备方法，所述方法是采用化学气相输运法，包括如下步骤：

1)制备BiCuSeO多晶，作为生长单晶体的原料；

2)将BiCuSeO多晶与输运剂混合，装入石英管中，真空密封，将密封好的石英管放置于两温区的管式炉中，设置生长温度程序，原料端的温度为700-600℃，晶体生长端的温度为600-500℃，制备得到BiCuSeO单晶体；

其中，所述BiCuSeO单晶体的至少一维尺寸达毫米级，面积达平方毫米级。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤1)中，所述BiCuSeO多晶的制备方法包括如下步骤：

将Bi₂O₃、Bi、Cu和Se粉作为初始原料，按Bi₂O₃:Bi:Cu:Se＝1:1:3:3的原子比配料，混合均匀，装入石英管中，真空状态下密封，然后采用固相烧结反应合成BiCuSeO多晶，其作为生长单晶体的原料。

3.根据权利要求2所述的制备方法，其中，所述方法包括如下步骤：

1)制备生长原料：采用高纯的Bi₂O₃、Bi、Cu和Se粉料作为初始原料，按Bi₂O₃:Bi:Cu:Se＝1:1:3:3的原子比配料，采用研钵研磨方式混合均匀，装入石英管中，在采用机械泵、分子泵抽真空的状态下密封，然后采用固相烧结反应合成BiCuSeO多晶；

2)BiCuSeO晶体生长：称取BiCuSeO多晶与输运剂混合，装入石英管，真空下密封，将密封好的石英管放置于两温区的管式炉中，原料端的温度为700-600℃，晶体生长端的温度为600-500℃，经过7-15天的生长可获得高质量的BiCuSeO晶体。

4.根据权利要求2-3任一项所述的制备方法，其中，步骤1)中，石英管长度为10～20cm，直径为1～3cm。

5.根据权利要求2-3任一项所述的制备方法，其中，步骤1)中，密封方式采用煤气焰或者乙炔焰或者氢火焰。

6.根据权利要求2-3任一项所述的制备方法，其中，步骤1)中，固相烧结反应的温度为500-700℃，反应时间为3-7天。

7.根据权利要求1-3任一项所述的制备方法，其中，步骤2)中，所用多晶BiCuSeO的质量在0.8～1.5g，所述输运剂为I₂和Br₂，输运剂的浓度为2～20mg/cm³。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述方法包括如下步骤：

称取0.01mol的Bi₂O₃粉末、0.01mol的Bi粉末、0.03mol的Cu粉末和0.03mol的Se粉末，混合均匀装入事先准备好的石英管中，在采用机械泵、分子泵抽真空的状态下密封，在700℃下进行高温固相烧结反应5天制备获得BiCuSeO多晶粉末，作为生长原料；

称取1.2g所述BiCuSeO多晶粉末与200mg输运剂I₂，将二者研磨混合均匀后装入事先准备好的长度10cm，直径2cm的石英管中；所述石英管密封后放置于两温区管式炉中，设置生长温度程序500℃～600℃，其中500℃为生长端的温度，600℃为原料端的温度，经过10天的生长周期，自然降温即可获得毫米级的BiCuSeO单晶体。

9.根据权利要求8所述的制备方法，其中，所述BiCuSeO单晶体的尺寸达到2mm，面积达到3mm²。