[发明专利]乏燃料废盐中稀土元素的去除方法

说明书

本发明提供一种乏燃料废盐中稀土元素的去除方法。所述去除方法包括如下步骤：乏燃料废盐与硫化物的混合物，升温至目标温度后，再经充分反应后，过滤即可；其中，所述硫化物与所述乏燃料废盐中的稀土元素的摩尔比为1‑3；所述目标温度大于所述混合物中熔盐的熔点，且所述目标温度小于所述反应所得稀土硫化物的熔点。本发明的乏燃料废盐中稀土元素的去除方法，可以有效地去除乏燃料废盐中的稀土元素，既可适用于氟盐又可适用于氯盐，直接生成稳定的稀土硫化物，不存在不安全的因素，通过过滤即可充分回收净化后的熔盐，工艺简单，具有应用前景。

技术领域

本发明涉及一种乏燃料废盐中稀土元素的去除方法。

背景技术

随着核电的发展，世界范围内产生的乏燃料越来越多，如何实现核燃料的循环利用和核废料最少化也日益成为核能领域倍受关注及亟需解决的一个重大问题。传统以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂的水法后处理技术越来越难以满足乏燃料的分离需求，这使得干法后处理技术再次受到科学家和各国政府的关注与重视。近年来，包括中国、美国、俄罗期等在内的主要核能大国都在大力推进研究干法后理技术。

乏燃料干法后处理技术是将乏燃料通过一系列技术将铀、钚等锕系元素回收再利用。但是，在余下的乏燃料废盐中，仍然含有大量的裂片元素，如稀土元素等。为了对余下的乏燃料废盐进行再利用或降低固体废弃物产生量以减轻地质储存的压力，就需要对包括稀土元素在内的裂片元素进行分离。

近年来，发展了一些去除乏燃料废盐中稀土元素的方法，如盐-分子筛交换法、氧化物沉淀法、磷酸盐沉淀法等。其中，分子筛交换法由于采用的分子筛的主要成分为二氧化硅，而二氧化硅在氟盐中会与氟盐发生反应失效而无法实现氟盐中稀土元素的去除；氧化物沉淀法在稀土元素去除过程中会生成氯氧化合物，该氯氧化合物不稳定，还需要进一步处理；磷酸盐沉淀法中磷酸盐在氟盐中容易和氟盐生成非浸玻璃态产物，只是将氟盐连同其内的稀土元素固化，而无法将稀土元素从氟盐中分离出来，进而无法回收氟盐。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是为了克服现有的乏燃料废盐中稀土元素的去除方法中分子筛交换法无法实现氟盐中稀土元素的去除，氧化物沉淀法生成的氯氧化合物还需要进一步处理，磷酸盐沉淀法中但无法充分回收氟盐的缺陷，而提供一种新型的乏燃料废盐中稀土元素的去除方法。

本发明的乏燃料废盐中稀土元素的去除方法，可以有效地去除乏燃料废盐中的稀土元素，既可适用于氟盐又可适用于氯盐，直接生成稳定的稀土硫化物，不存在不安全的因素，通过过滤即可充分回收净化后的熔盐，工艺简单，具有应用前景。

本发明通过以下技术方案解决上述技术问题：

本发明提供一种乏燃料废盐中稀土元素的去除方法，所述去除方法包括如下步骤：乏燃料废盐与硫化物的混合物，升温至目标温度后，再经充分反应后，过滤即可；其中，所述硫化物与所述乏燃料废盐中的稀土元素的摩尔比为1-3；所述目标温度大于所述混合物中熔盐的熔点，且所述目标温度小于所述反应所得稀土硫化物的熔点。

上述去除方法中，所述乏燃料废盐指的是本领域中的熔盐堆中的乏燃料回收锕系元素后所得的熔盐。

上述去除方法中，所述乏燃料废盐中的熔盐可为本领域中常规的氯盐或氟盐。所述氯盐例如可为NaCl-KCl或LiCl-KCl。所述氟盐例如可为本领域常规的FLiNaK。

上述去除方法中，所述乏燃料废盐中的稀土元素可为现有技术中的17种稀土元素，例如可为钇(Y)、铕(Eu)、钕(Nd)、铈(Ce)、钐(Sm)和镧(La)中的一种或多种，较佳地为铈、钐、钕和镧中的一种或多种。

上述去除方法中，所述硫化物可为现有技术中能够熔解于所述乏燃料废盐中的硫化物，例如可为硫化钠、五水硫化钠、硫化锂和硫化钾中的一种或多种。

上述去除方法中，较佳地，将所述混合物研磨分散后，再进行所述升温。