[发明专利]一种快速制备ZrNiSn热电材料的方法在审

专利信息
申请号: 201910136196.X 申请日: 2019-02-25
公开(公告)号: CN110042264A 公开(公告)日: 2019-07-23
发明(设计)人: 张贺;古宏伟;屈飞;丁发柱;李辉 申请(专利权)人: 中国科学院电工研究所
主分类号: C22C1/04 分类号: C22C1/04;C22C30/04;B22F3/23;H01L35/20
代理公司: 北京高沃律师事务所 11569 代理人: 刘奇
地址: 100000 北京市*** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 热电材料 制备 燃烧合成反应 快速制备 超重力 大规模工业化生产 制备技术领域 制备热电材料 晶格热导率 合成周期 混合粉末 晶粒长大 能量消耗 热电性能 优化材料 成坯体 坯体 热电 冷却 压制
【说明书】:

发明提供了一种快速制备ZrNiSn热电材料的方法,属于热电材料制备技术领域。该制备方法包括以下步骤:将包括Zr粉、Ni粉和Sn粉的混合粉末压制成坯体;将所述坯体在超重力条件下进行燃烧合成反应,冷却后得到ZrNiSn热电材料。本发明在超重力条件下利用燃烧合成反应制备热电材料,在避免晶粒长大的同时,还使材料的致密度提高,有利于降低ZrNiSn热电材料的晶格热导率,优化材料的热电性能。实施例结果表明,本发明制备的ZrNiSn热电材料的热电优值在923K时可达0.65。此外,本发明的制备方法还具有合成周期短和能量消耗低的特点,适合大规模工业化生产。

技术领域

本发明涉及热电材料制备技术领域,尤其涉及一种ZrNiSn热电材料的制备方法。

背景技术

热电材料是一种利用固体内部载流子的运动,实现热能和电能直接相互转换的功能材料。在热电能源转换过程中,没有废弃物生成,不会污染环境,在工业余热发电、太阳能-光电发电和固体器件局部制冷等领域具有广泛的应用前景。热电材料的转换效率用无量纲的热电优值ZT来描述,ZT=s2σT/κ,其中,s、σ、κ和T分别为Seebeck系数、电导率、热导率和绝对温度。为了提高热电材料的ZT值,需要提高材料的电导率和Seebeck系数,降低其热导率。

ZrNiSn基半哈斯勒合金具有可调控18价电子结构和窄带隙,因此表现出优异的电输运性能。半哈斯勒合金由于其使用的元素成分无毒以及优异的热电和机械性能而备受关注,同时ZrNiSn基半哈斯勒合金具有良好的高温热稳定性和优异的综合力学性能,在中高温温差发电等领域具有重要的应用前景。相比于方钴矿和PbTe等系列热电材料,ZrNiSn合金中使用的元素储藏丰富、性能稳定且无毒,因此ZrNiSn基半哈斯勒合金成为近年来热电材料领域研究的重点对象。目前其制备主要采用电弧熔炼法、悬浮熔炼法和固态反应等方法,但是熔炼的设备比较昂贵,固相合成法制作工艺复杂、材料制备周期长、能源消耗大等。因此选择开发一种更有效的制备方法来合成半哈斯勒合金热电材料,对缩短材料合成周期和降低能源消耗至关重要。

近期,发展起来的燃烧合成(也称为自蔓延高温燃烧合成,Self-propagatingHigh-temperature Synthesis,简称SHS)结合放电等离子烧结制备ZrNiSn基热电材料,这种方法与传统方法相比,在一定程度上缩短了材料制备周期,但是这种方法不能显著降低材料的晶格热导率。同时,还需要进一步使用放电等离子烧结,虽然烧结过程可以在0.5h内完成,但是同样会延长制备周期和增加能耗,同时在烧结过程中会造成材料中的纳米晶粒或微小晶粒持续长大,均不利于声子散射以及降低晶格热导率,从而对材料热电性能的提高造成不利影响。

发明内容

本发明的目的在于提供一种快速制备ZrNiSn热电材料的方法,具有合成周期短、能量消耗低的特点,且制备的ZrNiSn热电材料具有优良的热电性能。

为了实现上述发明目的,本发明提供以下技术方案:

本发明提供了一种快速制备ZrNiSn热电材料的方法,包括以下步骤:

将包括Zr粉、Ni粉和Sn粉的混合粉末压制成坯体;

将所述坯体在超重力条件下进行燃烧合成反应,冷却后得到ZrNiSn热电材料。

优选的,所述超重力为500~1500G。

优选的,所述燃烧合成反应的气氛为真空气氛或惰性气体气氛。

优选的,所述燃烧合成反应后,继续保持超重力条件5~15min。

优选的,所述Zr粉、Ni粉和Sn粉的摩尔比为1:1:1。

优选的,所述压制采用单轴压力,所述单轴压力的压力为5~12MPa,保压时间为5~15min。

优选的,所述燃烧合成反应在反应模具中进行,所述反应模具的材质为石墨或者石英。

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